Análisis por activación neutrónica de gamma inmediato usando

Análisis por activación neutrónica de gamma inmediato usando fuentes de
neutrones de Am-Be
Marco Munive1 mmunive@ipen.gob.pe, José Solís1,2 jsolis@ipen.gob.pe
1
2
Instituto Peruano de Energía Nuclear, Av. Canadá 1470, Lima 41, Perú
Facultad de Ciencias, Universidad Nacional de Ingeniería, Av. Tupac Amaru 210, Lima, Perú
Resumen
El análisis por activación neutrónica de gamma inmediato (PGNAA) se puede aplicar
al análisis en línea, en aplicaciones médicas e industriales. Esta técnica se vuelve más
viable si la fuente de neutrones es portátil. Se esta implementado un sistema PGNAA
usando dos fuentes de neutrones Am-Be (5 Ci) para la detección de nitrógeno, la cual
tendría aplicaciones médicas como medición corporal de proteínas, y aplicaciones
industriales como la detección de explosivos y drogas. En el presente trabajo, se
detalla el diseño de blindaje y la detección de la radiación gamma. Se ha logrado
detectar los fotones gamma correspondiente al nitrógeno e hidrógeno de una muestra
de urea diluida en agua.
Abstract
The prompt gamma neutron activation analysis (PGNAA) can be applied to the online analysis in medical and industrial applications. This technique becomes more
viable if the neutron source is portable. A PGNAA system was implemented using
two neutron sources of Am-Be (5 Ci) for the nitrogen detection, which would have
applications in medicine, as corporal measure of proteins, and industrial like the
detection of explosive and drugs. In this work, we detail the design of the shielding
and the detection of the gamma radiation. We have detected the gamma photons of
nitrogen and hydrogen in a sample of urea diluted in water.
1.
retardados. El análisis por activación
neutrónica de gamma inmediato (PGNAA) se
basa en la detección de los fotones gamma
producidos de la interacción de los neutrones
con la materia, y que tienen una vida media
del orden de 10-15 s. Estos fotones también
tienen energías típicas, por ejemplo en el caso
de la siguiente reacción nuclear 12C(n, γ) 12C*
se emite un fotón gamma característico de 4.7
MeV. Para el caso del hidrógeno y nitrógeno,
también se emiten fotones característicos de
2.24 MeV y 10.8 MeV, respectivamente. La
intensidad de los fotopicos en el espectro
gamma nos dará la concentración del
elemento en la muestra.
Introducción
El análisis por activación neutrónica (AAN)
es una técnica nuclear de análisis químico
que permite la determinación cuantitativa de
un gran número de elementos y presenta, para
cierto tipo de elementos y matrices,
considerables ventajas frente a otros métodos
analíticos. Esta es una técnica no destructiva
y se basa en la transformación de los
elementos estables presentes en un material,
en isótopos radiactivos. Esto se realiza
principalmente en tres etapas: primero se
irradiar la muestra con neutrones en el núcleo
del reactor, luego se obtiene los espectros
gamma de las muestras radiactivas y en la
tercera y última etapa los espectros gamma
son procesados. Las energías de los fotopicos
espectrales son característicos e identifican
los elementos presentes en la muestra y las
áreas de los fotopicos son proporcionales a
las concentraciones de los elementos en la
muestra. Estos fotones emitidos después de la
irradiación se conocen como fotones gamma
En la Figura 1 se observan espectros PGNNA
de muestras que contienen H, Be (Fig. 1a) y
N (Fig. 1b).
15
Figura 1. Espectros PGNAA de una muestra que tiene a) H y Be, y b) N obtenidas usando una fuente de
neutrones Am Be [2, 4].
simulación MCNP 4b. Determinándose la
mejor distribución de los materiales de
blindaje y lograr que la tasa de exposición o
de dosis para ambos campos (neutrones y
fotones gamma) sea la mas baja posible, de
modo que no sobrepase los limites anuales
permisibles que es de 40 μSv/h.
La determinación de los gamma inmediatos
producto de la captura de neutrones en seres
vivos es una de las posibilidades de medición
no destructiva de determinados elementos
componentes de la estructura humana; por
ejemplo, nitrógeno, cloro, calcio, fósforo,
cadmio, etc., siendo una técnica de
diagnóstico y hasta de terapia para
aplicaciones médicas, entre las aplicaciones
podríamos resaltar:
• Osteoporosis, Osteopenia, medida de
calcio a cuerpo completo.
• Medida de cadmio y mercurio
• Medida de nitrógeno a cuerpo
completo, estado proteico
El presente informe detalla el avance en la
implementación de la técnica PGNAA
usando dos fuentes de 241 Am-Be.
2. Sistema PGNAA
La descripción del sistema implementado se
puede dividir en tres partes la fuente de
neutrones, el blindaje y la geometría de
detección.
En relación a la fuente de neutrones se uso un
radioisótopo de 241Am-Be, de 5 Ci (185
GBq), este radioisótopo tiene un espectro
energético mayoritariamente en el rango de
neutrones rápido (Fig. 2).
Figura 2. Espectro de Neutrones de 241Am Be [3].
Se han colocado las dos fuentes Am Be
separadas 130 cm y alineadas en un eje
vertical una sobre otra. Cada fuente se coloca
dentro de un recipiente de polietileno borado,
y este a la vez dentro de un cilindro de
parafina (Fig. 3). Cada cilindro posee un
colimador cilíndrico concéntrico. El cilindro
inferior tiene una pared de 20cm y una altura
55 cm, y la longitud del colimador es 15 cm.
El cilindro superior posee una pared de 20cm
y una altura de 50 cm, y la longitud del
colimador es 12 cm. Ambos cilindros están
rodeados de parafina, plomo y concreto, y a
la altura de la separación entre ambos
cilindros se tiene un portamuestra de
2.1 Diseño del sistema
Al usar una fuente de neutrones se debe de
tener en cuenta que materiales se usarán en el
blindaje biológico. Este debe de contener
materiales hidrogenados y combinarse con
materiales densos ya que la fuente que se
usara es emisora de neutrones y fotones
gamma. Para lograr mejor eficacia en el
diseño del blindaje se uso el código de
16
33x24x16 cm. A 15 cm del eje se ha
construido dos ambientes de paredes de
polietileno y polietileno dopado con LiF de
2.5 cm de espesor y rodeada con plomo de
5cm a excepción de la pared colindante al
recinto. Estos ambientes albergarán a los
detectores de fotones gamma tipo centelleo
NaI (Tl) de 3”x3”, el cual esta conectado a
una cadena de medición gamma.
3.
Resultados
3.1 Monitoreo de neutrones y fotones
Según los resultados dados por la simulación,
y los datos colectados por un monitoreo
experimental, se determina que el diseño del
blindaje es el óptimo para la experiencia, ya
que la tasa de dosis para neutrones promedio
alrededor del blindaje es menor de 1 mrem/h
para neutrones y para fotones no es mayor a
2 μSv/h (Tabla 1), los cuales están dentro de
lo permitido reglamentariamente.
2.2 Proceso de detección
El proceso de medida comienza con la
obtención del espectro de gamma inmediato
que es producto de la interacción de los
neutrones con el material que esta en el
recinto. Si no hay objeto alguno, el espectro a
registrar seria el del aire, y se obtendría el
pico característico del hidrógeno, el principal
elemento del aire. A este espectro le
denominamos fondo y el pico de hidrógeno
se utiliza para calibrar el sistema. En el
recinto se coloca la muestra de interés. La
calibración en energía del sistema se realiza
con una fuente de calibración de Co60, la
geometría utilizada es de dos fuentes
opuestas y un detector, pero cabe detallar que
la bibliografía también menciona otras
posibilidades como dos o más detectores
convenientemente distribuidos[5,6] o una
combinación de detectores NaI, BGO, GeHP,
son algunas posibilidades.
Tabla 1. Valores de monitoreo de dosis alrededor
del blindaje de la fuente de neutrones.
Tasa de
dosis
Neutrones
1
(mrem/h)
fotones
2
(uSv/h)
Valor
máximo
Valor
promedio
En posición del
experimentador
(2 m)
1.50
< 1.0
< 0.5
1,60
0.70
0.35
1 detector de neutrones Victoreen, Modelo 488ª, Serie 548,
calibrado Octubre - 2005
2 detector de fotones marca FAG, modelo: FH40F4 s/n
002458, calibrado octubre-2005
3.2 Tasa de dosis en el maniquí de agua
Al interior del recinto se tiene que los
parámetros de importancia son el flujo de
neutrones y la tasa de dosis en campos
mixtos. El flujo de neutrones térmicos esta
entre 1,2 x104 y 2,3 x104 n.s-1, y la tasa de
dosis para fotones esta entre 4 y 9 mSv/h, y la
tasa de dosis de neutrones esta entre 6 y 15
mrem/h. En la Figura 4 se observa el mapeo
de la tasa de dosis de campos mixtos dentro
del maniquí.
Cadena
Gamma
FUENTE
Am Be ( 5 Ci
Tasa deDosis Gamma ( mSv/h) X 100
2
4
6
8
10
12
14
16
Am-Be 5 Ci
100
90
80
PLOMO
DETECTOR
NaI (Tl)
40 cm
60
PARAFINA
50
Altura (cm)
Vista Lateral
LiF
AGUA
Cadena
Gamma
n
70
CONCRETO
Maniqui de Agua
Maniqui
de agua
40
30
20
10
0
n
-10
Vista superior
-20
-30
2
Figura 3. Esquema del diseño de la facilidad de
PGNAA usando neutrones de neutrones de Am Be.
4
6
8
10
12
14
16
Am-Be 5 Ci
Tasa de Dosis neutronica (mrem/h)
Figura 4. Mapeo de tasa dosis para campos
mixtos., variación de la tasa dosis en función de la
separación de colimadores.
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colocado en el recinto y la tasa de contaje de
la región del nitrógeno, expresado como un
cociente entre el área de las regiones
nitrógeno e hidrógeno (Fig. 7). Esto refleja
que el sistema puede monitorear la variación
de nitrógeno en un volumen determinado.
3.3 Obtención del espectro de gamma
inmediato
Los primeros resultados relevantes fue la
obtención del espectro de radiación gamma
del fondo, es decir sin ninguna muestra. En la
Figura 5 se aprecia claramente los picos de
fotones típicos esperados, tales como en
0,511 MeV pico de aniquilación, en 2,24
MeV correspondiente al hidrógeno, en 7,4
MeV. y 7,8 MeV pico de Berilio (originados
en la fuente). Los picos correspondientes al
Americio no se logran observar ya que el
fondo gamma del lugar en el cual se
encuentra establecida la experiencia no lo
permite.
pico de aniquilacion
511 keV
40
0.07
0.06
30
fotones de Nitrógeno
10.81 MeV
Cuentas/segundo
0.05
25
0.04
0.03
20
0.02
15
0.01
10
0.00
600
650
700
750
Canal
fondo
5
10
cuentas/segundo
muestra
fondo
0.08
35
Pico de Hidrogeno
2224 keV
0
200
Picos de Be
7,4 7,8 MeV
400
600
800
Canal
1
Figura 6. Fotones de gamma inmediato de una muestra
de urea diluida en agua (400g/lt), colectada en la
posición de mejor detección del sistema implementado
para PGNAA, se aprecia la región de nitrógeno.
0.1
100
200
300
400
500
600
700
canal
Figura 5. Espectro de gamma inmediato, sin
muestra (fondo), según configuración, con
moderador de neutrones.
Teniendo la configuración, detallada líneas
arriba, el procedimiento para poder ver si este
sistema es apropiado para poder registrar la
concentración de nitrógeno en diferentes
muestras. Se uso diferentes concentraciones
de urea CO(NH2)2 diluida en un volumen de
agua. La presencia de nitrógeno se hará más
notoria cuanto la concentración de urea se
incremente, esto produce una mayor cantidad
de gammas inmediatos registrados en un
rango energético de 9 a 11 MeV, llamada
región de nitrógeno, frente a una región de
hidrógeno (2,0 a 2,5 MeV) casi invariante,
debido a que se mantiene el mismo volumen
de agua en la solución (Fig. 6).
Figura 7. Variación lineal de la concentración de
nitrógeno en maniquí de agua de 16,54 L en función de
la relación de fotones detectados en las zonas nitrógeno
e hidrógeno.
4. Conclusiones
• Debido a la baja eficiencia de detección
en los rangos de alta energía, el centelleo no
es un detector idóneo, por lo que se debe
probar con un detector semiconductor y un
detector BGO.
• Si se requiriese hacer de esta aplicación
algo que se derive en una aplicación médica,
se deberá de medir la dosis para campos
Condiciones: Volumen de agua en maniquí:
16,54 L
Masa de urea usada: 2.0 - 8.5 kg, que
equivale a 0.86 a 3.91 kg de nitrógeno,
Tiempo de colección de espectro: 2 h
Se ha obtenido una relación lineal entre la
concentración de nitrógeno en el volumen
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mixtos sobre un maniquí, para así determinar
si el beneficio del uso de esta fuente, supera
al detrimento que involucra su uso. Las
medidas de las dosis de neutrones y gamma
no se realizaron con técnicas estándar, las
cuales implican el uso de TLD, lo cual se
tiene que hacerse para determinar la
aplicabilidad de esta técnica en la medicina.
• El uso de la técnica de PGNAA, nos ha
permitido determinar el nitrógeno, aunque
aun esta pendiente el proceso de
cuantificación que deriva a la determinación
nitrógeno corporal y esto a determinar la
concentración de proteína en seres vivos.
• El diseño establecido para la detección de
la radiación gamma inmediato, nos lleva ha
establecer mejoras en cuanto a aumentar la
fluencia de neutrones, para ello se
recomienda el uso dos o más detectores de
centelleo y de este modo sensar el nitrógeno
en el menor tiempo posible, lo cual implica
menor dosis que se podría suministrar a la
muestra.
• La aplicación de esta técnica podría
extrapolarse a la detección de otros elementos
de interés tales como Cloro, Fósforo, Boro,
Cadmio y Mercurio, los cuales tienen una
ventaja al emitir fotones de menor energía en
comparación al nitrógeno, lo cual lleva a
tener una mejor eficiencia de detección.
19
5. Referencias
[1].
M. Munive, O. Baltuano, Y. Ravello,
Implementación de la Técnica de Análisis por
Activación
Neutrónica
por
Gammas
Inmediatos (PGNAA). Informe Interno, Dpto.
de Física PRDT -IPEN 2005.
[2].
R. Mendez, M. P. Iñiguez, Response
Components of LiF: MgLi around a
Moderated Am-Be Neutron Source. Radiation
Protection Dosimetry 98(2) (2002): 173-178.
[3].
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Radiation Protection Dosimetry. ICRU
Report 51, Bethesda, Maryland (1993).
[4].
M. N. Thompson, R. P. Rassool,
Application of Neutron-capture to Elemental
Analysis. The School of Physics, The
University of Melbourne, Parkville Vic.
Australia.
[5].
Haiying Wang, Ch. M. Waana,
IVNAA Investigation of Factors affecting The
Background in the Mesaurement of Nitrogen.
Journal of Radioanalytical and Nuclear
Chemistry 151(2) (1991): 293-299.
Prompt-Gamma Neutron Activation.
www.bcm.edu/bodycomplab/pgmainpage.htm
[6].