Procesos de Luminiscencia Inducida por Partículas Ionizantes en

Sp ISSN 0081 3397
por
Ignacio Duran
JUNTA DE ENERGÍA NUCLEAR
MADRID, 1976
Toda correspondencia en relación con este trabajo
debe dirigirse al Servicio de Documentación Biblioteca y
Publicaciones, Junta de Energía Nuclear, Ciudad Univers_i
taria, Madrid-3, ESPAÑA.
Las solicitudes de ejemplares deben dirigirse a
este mismo Servicio.
Los descriptores se han seleccionado del Thesauro
del INIS para describir las materias que contiene este infor
me con vistas a su recuperación. Para más detalles cónsul
tese el informe IAEA-INIS-12 (INIS: Manual de Indización) y
IAEA-INIS-13 (INIS: Thesauro) publicado por el Organismo
Internacional de Energía Atómica.
Se autoriza la reproducción de los resúmenes analíticos que aparecen en esta publicación.
Este trabajo se ha recibido para su impresión en
Enero de 1976.
Depósito legal n2 M-16272-1976
l.S.B.N. 84-5í)ü~13u3-i
*•" J_ "~
ÍNDICE
Pag,
INTRODUCCIÓN
CAPITULO 1
MÉTODOS Y DISPOSITIVOS EXPERIMENTALES
1.1. Método experimental
9
1.1.1. Medidas temporales
9
1.1.2. Medidas espectrales
12
1.2. Dispositivos experimentales
13
1.2.1. Las cámaras de excitación
13
1.2.2. Sistema óptico
,..
16
1.2.3. Instrumentación electrónica
19
1.3. Pruebas del sistema de medida de tiempos .......
27
1.3.1. Linealidad
27
1.3.2. Calibración
29
1.3.3. Resolución
30
CAPITULO 2
RESULTADOS EXPERIMENTALES
2.1. Los espectros ópticos de N.
,
2.2. Los espectros temporales
37
. .
2.3. Los espectros de amplitud
42
45
2.3.1. Distribución de la intensidad luminosa a lo largo de la trayectoria
......
49
2.3.2. Variación de la intensidad luminosa
en función de la presión
52
- II -
Pag.
CAPITULO 3
DISCUSIÓN DE LOS RESULTADOS
3.1. Modelo cinético del proceso de la
luminiscencia
61
3.2. Desarrollo matemático del proceso
de la luminiscencia
CONCLUSIONES
64
75
INTRODUCCIÓN
El trabajo que se presenta en esta memoria, ha tenido como finali
dad el estudio de los mecanismos responsables de la luminiscencia inducida en el Nitrógeno en estado gaseoso, por partículas <X de 5,3 MeV,
a presiones superiores a 1 Torr.
El estudio se ha llevado a cabo empleando técnicas de recuento en
coincidencia, de fotones individuales. De esta forma, .simultáneamente se han obtenido espectros ópticos y se han realizado medidas de los tiem
pos de desexcitacióiij así como de la distribución espacial de la intens_i_
dad de la luz emitida, todo ello en función de la presión. Así, se ha dispuesto de una serie de datos que han permitido establecer una. hipote
sis sobre el comportamiento cinético de las moléculas que. después, de
-
ser ionizadas por el paso de la partícula OC , terminan en un nivel del
3
estado C JT , que es el responsable de la luminosidad observada.
Las medidas realizadas se han llevado a cabo con Nitrógeno ya que,
según se verá más adelante, existen en este gas
notables discrepancias
entre los resultados encontrados en la bibliografía, no pudiendo por ta_n
to, establecerse una hipótesis que reproduzca satisfactoriamente el meca
nismo que da lugar a la luminiscencia observada.
En las últimas décadas han proliferado los estudios sobre ciertos
gases inertes, que bien por el hecho de su estructura atómica, como es
el caso de los gases nobles, o bien por su relativa abundancia en la Na
turaleza , como en el caso del N« o el C0_ , son utilizados para obtener información acerca de la interacción de las radiaciones nucleares con la materia, o con el fin de determinar las condiciones óptimas para
su utilización como detectores.
Es un hecho bien conocido que existen algunas moléculas cuya pre-
_ 2 -
sencia en un gas a cierta presión, produce un marcado efecto de extinción de determinadas rayas de los espectros obtenidos con radiaciones
altamente ionizantes (denominado "quenching"en la bibliografía inglesa).
El hecho más notable es quizá, el de la extinción de las rayas atómicas
del Argón, Helio y Neón, debido a la presencia del Nitrógeno que, aun
existiendo en trazas difíciles de detectar, enmascara por completo los
espectros de los gases raros, observándose principalmente algunas bandas,bien del ion molecular o de la molécula neutra (GLICK, R.E.; KEIRS,
R.J.;
1967).
Este fenómeno fue detectado en virtud de los trabajos llevados a
cabo por W.P. JESSE y J. SADAUSKIS y publicados en los años 1952 y 1953,
sobre la cantidad de energía, lo , invertidos por una partícula <x
en -
crear un par de iones. Tan grande fue la dependencia encontrada del valor
de uu
con la concentración de impurezas, que quedaron invalidadas todas
las medidas hasta aquella fecha realizadas. Por este procedimiento fueron análogamente interpretados los espectros ópticos de los gases nobles
obtenidos con partículas fuertemente ionizantes, quedando patente (HENCK,
M^
R.; 1965) como concentraciones relativas de Nitrógeno, del orden de
-4
10
, son suficientes para la extinción prácticamente total del espectro
del gas noble en cuestión.
En la Figura 1.a
puede verse un espectro de
Helio obtenido a la presión de 760 Torr y en las mismas condiciones que
el resto de las medidas efectuadas con Nitrógeno en este trabajo. El gas,
de pureza espectroscópica, ha sido suministrado por la Sociedad Española
del Oxígeno, S.A. con una cantidad de Nitrógeno menor de 2 v.p.M.y el vacío estático residual alcanzado puede estimarse del orden de 10
Torr.
Aparecen con intensidad en este espectro, únicamente las bandas del Primer Sistema Negativo del ion molecular de Nitrógeno, cuyas cabezas están
centradas respectivamente en 391,4; 427,8 y 470,9 nm. Como comparación puede verse en la Figura l.b
un espectro obtenido por WILLMOTT, C E . ,
MÁRQUEZ, J; CAMPOS, J.;(1975) con electrones de 35 eV y a una presión de
7 m Torr, en el que aparecen las rayas del espectro atómico del Helio.
Estos resultados dejan claro (.BENNETT, W.R. ; 1962) que para presio_
nes superiores a 1 Torr y a la temperatura ambiente, la mayor parte de los espectros obtenidos no tienen su origen en la recombinación iónica,
388,9 (3 3 P)
h / Q 2 V" +
\ D Z_ —
He
¿
-
391.4(0,0)
35 v.
7m Torr
100
-
5O16(3'P)
-
- 427,8(0
50
b)
-
LO
a)
A
i
400
to
o-
4 7 0 9(0, 2)
l/l
'
o
m
00
m
- X(nrn;
i
500
o
m
600
700
400
500
F¡g.-1
a) Esnectro de He con trazas de N ? , obtenido
con partículas oc y a 760 Torr.
b) Espectro de He con trazis de N o , obtenido
con electrones de 35 eV v a 7 m Torr.
600
_ 4-
sino que por el contrario, son los procesos de colisión los que determinan la creación de los estados excitados responsables de la luminiscencia. Es en este tipo de procesos, como parece lógico, donde las impurezas aún en estado de trazas, pueden representar un papel importante.
El Nitrógeno, por ser un gas bastante inerte y tener un punto de
ebullición tan bajo,plantea problemas en la purificación de las muestras gaseosas que han de ser estudiadas. Al ser; por otra parte, tan rja
lativamente importante en la composición atmosférica, es la impureza más habitual en las medidas de luminiscencia a presiones elevadas,sien
do por tanto, la más estudiada.
En cada uno de los distintos gases que se estudien, los caminos
de extinción de la energía recibida por las moléculas del gas, son dif_e
rentes, dependiendo de lo lejos que se encuentren los balances de ener_
gía de sus transiciones permitidas, de las energías medias de agitación
térmica.
En el caso del Helio puro los espectros encontrados demuestran que prácticamente la totalidad de la energía cedida por la partícula
a los átomos de He, se devuelve mediante colisiones de forma no radiativa. Es decir^la eficiencia luminiscente del Helio puro es muy baja.
Por consideraciones energéticas BENNETT, W.R.
(1962), propone que el
mecanismo más probable es el siguiente
He + He + He
—»
He* + He
(1)
este mecanismo de formación de iones moleculares fue puesto de manifiesto por HORNBECK y MOLNAR en 1951. Su umbral de aparición es 22 eV
y por tanto, todo átomo de Helio excitado en un nivel cuya energía sea superior a este valor e inferior al potencial de ionización
(24,6 e V ) , puede verificarla. Esta reacción llega a ser la predominan
te (BIONDI, M.A.; 1953) y el ion así formado tiene como única vía la
recombinacion disociativa
_ 5 -
He*, + e —•*> H + He
¿
e
si bien los átomos He
(2)
quedan^en su mayor parte, en estados cuyo numero
cuántico principal es menor que 3. Esto supone (salvo en el caso 3S-»2P)
unas transiciones con diferencias de energías de más de 20 eV, lejos del
alcance de los sistemas espectroscopicos empleados.
Ahora bien,la velocidad de los procesos (1) y (2) no es muy gran,
de, pudiendo esperarse tiempos de desexcitacion del orden de 10
s.
Por esta razón la presencia de siquiera trazas de Nitrógeno abre una nueva vía de desexcitacion mucho más rápida mediante los procesos siguientes
He* + N 2
s> N* (B2 Z u*) + He + He
(3)
N* ( 2 Z u * ) — •
N* (. X 2 X g*) + hV
El máximo de la luminosidad así encontrada ocurre para concentraciones
relativas de N_ del orden de 10
. Al aumentar la presión parcial de
Nitrógeno disminuye la intensidad de las líneas del ion al actuar sobre
ellas las moléculas de N_. La luminiscencia así producida llega a ser
más de tres ordenes de magnitud mayor que en el caso del Helio puro.
El proceso de degradación de la energía que experimenta el Neón
es, de acuerdo con el trabajo de BENNETT, totalmente similar al del Helio. La energía radiada dentro del rango observable, es prácticamente nula en el caso de Neón puro, mientras que ligeras trazas de Nitrogeno producen la consiguiente aparición de las bandas del ion
+
2
+
2
+
N9
(B Z u — » X Z í ) si bien en este caso aparecen también las ban
3
3
~~
das moleculares (C íT u —*• B VC g) con mayor claridad que en el caso del Helio. Se cumplen por tanto, las siguientes etapas
Ne
+ Ne + Ne — »
Ne* + N2 —*-
Ne~ + Ne
N* (B2 Z u*) + Ne + Ne
N 2 * (B 2 X u + ) — ~
N* (X2 Z g*) + h V
(4)
- 6 -
El Argón presenta una característica especial y es la posibilidad
de formar
:mar dímeros neutros en reacciones del tipo (HENCK, M m e , R. , VOLTZ,
R.; 1967)
A" + A + A
—•» A* + A
(5)
Este proceso tiene una alta probabilidad ya que los estados excitados A*
han de tener una energía próxima a 14 eV, lo cual supone una gran probabilidad de transiciones resonantes en las que a presiones elevadas, los
fotones emitidos son reabsorbidos, repoblándose asi el número de estados
excitados. Estos dímeros así formados, son los responsables de la ancha
banda que aparece en el espectro, cuya principal cabeza está centrada alrededor de 225 mu, y que está profusamente degradada hacia el rojo, apareciendo como un continuo hasta casi los 300 nm. Este espectro es difícil de interpretar pudiendo provenir (STRICKLER, T.D., ARAKAWA, E.T.;
1964) de transiciones entre dos estados de la molécula de Argón. Las medidas del comportamiento temporal de estas transiciones en función de la
presión realizada por HENCK y VOLTZ, dejan claro que este proceso tiene
una vida media propia de desexcitacion radiativa independiente de la pre
sion y del orden de 6 ns, reforzando la hipótesis de que la luminiscencia
observada provenga de transiciones moleculares espontáneas que no se ven
afectadas por las colisiones.
Hay que hacer constar que también en el Argón puro son posibles los
procesos del tipo HORNBECK y MOLNAR, seguidos de recombinaciones disociati
vas como en los casos del Helio y Neón, y sin embargo, igual que en ellos,
la contribución de este proceso a la luminiscencia observada es despreciable.
Así pues la luminiscencia del Argón se ve menos afectada por la pre
sencia de Nitrógeno ya que posee una vía de desexcitación radiativa comp_e_
titivamente rápida, que no se ve afectada por los procesos de colisiones.
En los espectros obtenidos aparece como ocasional contaminante la molécula de OH, que actúa como extintora de los procesos de recombinacion disociativa, apareciendo por tanto unas bandas en los 310 nm, que no compite
con el continuo observado entre 200 y 300 nm.
- 7 -
Al aumentar el peso atómico de los gases nobles, se hacen más im
portantes los procesos de formación de dímeros y menos los del tipo de
HORNBELK y MOLNAR (BENNETT, W.R.; 1962). Los espectros de luminiscencia observados en Kr y Xe, están dominados por bandas anchas debidas a
transiciones entre estados moleculares.
En los estudios de la luminiscencia de gases siempre se ha dado
especial interés al caso del Nitrógeno. Ahora bien, por el contrario
a los casos anteriormente citados, en el Nitrógeno no se presenta una
concordancia razonable entre los diversos autores, ni un panorama sufucientemente completo de los procesos involucrados. La tesis introd/u
cida por STER, 0 y VOLMER, M.; (1919) y mantenida recientemente por TATISCHEFF, I.; (197O)y otros autores, según la cual los estados C TTu
son creados directamente por la partícula ce o por los electrones secundarios, no parece plausible.
Por una parte la sección eficaz de ex
citación directa por la partícula ce , es varios ordenes de magnitud
menor que la de ionización; en cuanto a los electrones secundarios si
son capaces de crear estados excitados C
[Tu
también lo son, con
-
sus respectivas secciones eficaces, de excitar todos los demás sistemas de la molécula, así como los del ion; y sin embargo en los espectros observados a presiones mayores de 1 Torr, aparecen con persistencia, únicamente las rayas correspondientes a la desexcitacion de los 3
estados C
fTu. Por esta razón, en este trabajo se ha realizado un es-
tudio sistemático de la luminiscencia producida en Nitrógeno por las 210
partículas C*. de 5,3 MeV de la desintegración del Po
con el fin de
establecer una hipótesis sobre el comportamiento cinético de las especies responsables de esta luminiscencia.
El trabajo se divide en tres Capítulos. En el primero se describen los métodos experimentales empleados, justificándose su elección,
así como los equipos experimentales haciendo mayor hincapié en aquellos
que han sido diseñados y construidos especialmente para este trabajo.
En los últimos apartados de este Capítulo, se discute la máxima resolu
ción alcanzada en la medida de tiempos, por este sistema.
En el segundo Capítulo se presentan los resultados experimenta-
les originales, tanto en lo que se refiere a los espectros ópticos, como
a los espectros temporales, como al estudio de la distribución de la amplitud de la intensidad luminosa observada, comparándose en su caso, con
los resultados encontrados por otros autores.
En el tercer Capítulo se discuten los resultados, proponiéndose un
modelo cinético para explicar los resultados obtenidos.
Por último se presentan, al final de esta memoria, las conclusiones
que han sido extraídas de los resultados del presente trabajo.
_ 9 _
CAPITULO 1
MÉTODOS Y DISPOSITIVOS EXPERIMENTALES
1.1. Método experimental
Las medidas efectuadas en este trabajo se han realizado utilizan
do técnicas de recuento de fotones individuales en coincidencias reta_r_
dadas. Estas técnicas, que en principio se desarrollaron para resolver
problemas de Física Nuclear Experimental, fueron introducidas por HERON,
S. y colaboladores en el año 1956, para la medida de vidas medias de estados atómicos. SCHWARZCHILD, A.; (1963) resume los mejores resultados obtenidos hasta aquella fecha mediante este método. Desde entonces
su utilización se ha generalizado en este tipo de medidas, extendiend_o_
se al estudio de vidas medias de estados moleculares (CAMPOS, J.;197O),
de fluorescencia de centelleadores orgánicos (BIRKS, J.B., MUNRO, I.H.
1967) y otros campos.
1.1.1. Medidas temporales
El material luminiscente cuya vida media se desea medir, se some
te a una excitación pulsada y, por algún procedimiento, se conoce con
precisión el final de cada uno de estos impulsos. Parte de la luz producida por la desexcitacion es recogida por un fotomultiplicador capaz
de detectar fotones individuales. La señal de referencia del final de
la excitación se conduce a la entrada de comienzo de un convertidor
—
tiempo-amplitud (CTA) y la producida en el fotomultiplicador al detectar un fotón, a la entrada de parada. La amplitud del impulso producido por el CTA será proporcional al tiempo transcurrido entre ambas señales .
Si las condiciones de trabajo son tales que la probabilidad de que el fotomultiplicador detecte un fotón en cada impulso de excitación
es mucho menor que la unidad, la distribución estadística de la amplitud de los impulsos producidos por el CTA es una función que da la vi-
- 10 -
da inedia del fenómeno que se está estudiando. Los errores inherentes a
esta método pueden ser mucho menores del 1% .
En el presente trabajo la excitación se ha producido con las pa_£
tículas &
emitidas en la desintegración natural del Po
.
Este radi_£
nüclido ofrece la ventaja de emitir únicamente partículas ot de 5,3 MeV
con una vida media de 138,4 días suficientemente larga para efectuar las medidas; por otra parte su capacidad de formar sales nítricas fací
lita la confección de muestras suficientemente intensas sobre soportes
de plata.
Cada una de las partículas &. emitidas se considera como un impul
so de excitación y la señal de referencia de que la excitación se ha pro
ducido la da un fotomultiplicador (FMI, Figura 1.3) capaz de detectar f_£
tones individuales, colocado de tal forma que tiene una gran probabilidad de recibir un elevado número de fotones cada vez que se produce una
excitación. El otro fotomultiplicador (FM2) se diafragma de tal manera
que solo recibe un fotón cada 100 excitaciones del gas aproximadamente.
Con ello la distribución estadística de las amplitudes producidas por el CTA, sería una función, N (t) , resultante de la convolucion de las
funciones
N (t) - /
f. (t 1 ) f 0 (t-t 1 ) dt'
•A
donde f
(t 1 ) es la función que da la probabilidad de que la excita-
ción sea detectada un cierto tiempo t' después de producirse, y f«(t)
de la probabilidad de que la desexcitacion se produzca un cierto tiem
po
t
después de la excitación.
Como el número de fotones por unidad de recorrido que se producen al paso de una partícula ci es muy grande y como el fotomultiplica
dor FMI abarca un .gran ángulo solido,la probabilidad de que detecte por
primera vez un fotón un cierto tiempo después de que una partícula comenzó su trayectoria, es una exponencial muy rápida. En efecto, dadas
Al sistema de vacío
i
Cámara de excitación
Entrada
de gas
n2IO
'o
Fie.
1.1.- Disposición de la exneriencia para la medida
de tiempos de desexcitacion
- 12 -
las condiciones de presión y el tamaño de la cámara,el tiempo total de
vuelo de una partícula ei no sobrepasa los 3 ns y si la probabilidad total de que sea detectada es muy próxima a la unidad, la constante de
tiempo de la exponencial puede ser menor de 1 ns. Así pues la función
N (t) tiendo muy rápidamente a t. (t) y, a partir de unos pocos nanos_e
gundos, la reproduce perfectamente.
1.1.2. Medidas espectrales
La obtención de los espectros ópticos de emisión del nitrógeno excitado por el paso de partículas «C , plantea dificultades debido a la pequeña intensidad de la luz producida. Esto hace obligatoria la uti_
lizacion de sistemas monocromadores de gran luminosidad en detrimento
de la resolución y5 por tanto, precisamos una buena relación señal-rui
do para evitar que el fondo enmascare los picos.
Para la obtención de estos espectros, en el presente trabajo, se
han utilizado fotomultiplicadores en régimen de recuento de fotones in_
dividuales. Cuando la tasa de llegada de fotones es baja, la corriente
de oscuridad de estos fotomultiplicadores puede,ser comparable con
la
señal, enmascarándola. La principal fuente de este ruido de los fotonuil
tiplicadores es la emisión térmica de electrones por el fotocátodo. La
distribución de las amplitudes de los impulsos recogidos en el ánodo tiene una forma exponencial negativa, siendo más frecuentes los impulsos de pequeña amplitud y disminuyendo rápidamente la probabilidad
de
obtener impulsos de amplitudes mayores. Los impulsos producidos por fp_
tones tienen todos una amplitud más o menos fija, tanto mayor cuanto mayor sea la ganancia de la cadena multiplicadora de electrones. Para
suprimir el recuento de los impulsos de ruido se emplean preferentemeji
te tres métodos: discriminación por amplitudes, refrigeración del cáto_
do y recuento en coincidencia. Con el primer método se separan todos aquellos impulsos de ruido cuya amplitud sea menor que la amplitud más
probable de los impulsos producidos por un fotón individual y si la g_a_
nancia es elevada pueden obtenerse buenos resultados. Con el segundo método disminuimos sensiblemente la emisión térmica del fotocátodo con
siguiéndose resultados satisfactorios con solo bajar la temperatura
a
- 13 -
-15°C en este tipo de fotomultiplicadores.
El tercer método solo es -
utilizable si se dispone de una señal sincrona con la excitación siendo el más potente para la supresión del recuento de ruido. Posee además
la ventaja de suprimir tanto el ruido de emisión térmica como el prod_u
cido por cualquier otra causa.
Así pues los espectros se han obtenido midiendo el número de fo_
tones que atraviesan el monocromador (Figura 1.2) en coincidencia con
los impulsos producidos por otro fotomultiplicador con menor ganancia,
que recibe un elevadísimo número de fotones cada vez que una partícula ct atraviesa la cámara, produciendo un único impulso integral cada
vez. El tiempo de resolución de la coincidencia ha de elegirse de tal
forma que sea mayor que el tiempo de desexcitación del gas.
1,2. Dispositivos experimentales
1.2.1. Las cámaras de excitación
Se han confeccionado tres tipos de cámaras en función de su finalidad. Con la primera se han obtenido las curvas de tiempos de desex
citación , con la segunda los espectros de emisión óptica y con la te_r
cera la distribución espacial de la intensidad luminosa en función de
la presión.
Para la obtención de las curvas de tiempos de desexcitación es conveniente que uno de los fotomultiplicadores (FM1) reciba la mayor cantidad de luz posible desde el comienzo de la trayectoria de la partículo cC y el otro fotomultiplicador apenas tiene que recibir luz. Por
esta razón en la cámara destinada a este fin (Figura 1.3) se han dispue_s_
to dos ventanas una de ellas de 50 mm de diámetro colocada enfrente de
210
la muestra de Po
y otra de 10 mm de diámetro colocada lateralmente.
210
La muestra de Po
ha sido colocada sobre una pieza que la permite
-
desplazarse longitudinalmente a lo largo del eje de la cámara hasta s_i_
tuarse en la posición óptima para un máximo de coincidencias entre am-
-Cámara de
excitación
Monocromador
Bauch & Lomb
FM1
Coincidencia
300 ns
Contador
Fig.l.2-Oisposic¡ón de la experiencia para la obtención
de espectros ópticos
- 15 -
Medidor de
presión
Ventano, de
vidrio
Ventana de
cuarzo
Filtro y
colimador
Válvula de
aguja
¡ Entrada
de gas
Fíe;.
1.3.- Cámara para medida de tiempos
- 16 -
bos fotomultiplicadores. La ventana lateral, construida en cuarzo, lie
va acoplado un sistema para la incorporación de filtros y rendijas colimadoras con el objeto de dejar pasar un número adecuado de fotones.
Para la obtención de los espectros ópticos se utilizo una cámara
de acero en la cual ambos fotomultiplicadores reciben el máximo de luz
posible (Figural.4). Las ventanas están colocadas lateralmente y la que
comunica con el monocromador ha sido construida de cuarzo.
La tercera cámara (Figura 1.5) está formada por un cilindro de vi_
drio pirex de 40 mm de diámetro y 15 cm de longitud cerrado por uno de
sus extremos y pegado por el otro a una pieza metálica que permite su
adaptación al sistema de vacío. Sobre la pieza metálica puede desplazarse longitudinalmente el portamuestras. En el extremo del cilindro va acoplado un fotomultiplicador que recibe un gran impulso luminoso cada vez que se emite una partícula el . Lateralmente, y perpendicular
al cilindro se dispone otro fotomultiplicador con un juego de rendijas
colimadoras de forma que solo recibe la luz producida en un pequeño
-
sector del recorrido de las partículas es. , que puede variarse desplazája
dolé paralelamente al eje del cilindro.
Un sistema convencional de vacío compuesto de bomba rotatoria
y
bomba difusora de aceite permite alcanzar en las cámaras presiones del
orden de 10
Torr. Las presiones han sido medidas con un manómetro
— f¡
Penning m o d . A.V. 64-14 dentro del rango 1 0
—3
metro Pirani mod. A.V. dentro del rango 10
— ^
- 10
Torr; con un mano_
-
- 1 Torr; con u n manómetro
de membrana Leybol mod. Diavac dentro del rango 1 - 400 Torr y con un manómetro de resorte mod. S.E.O. dentro del rango 100 - 1500 Torr.habien
dose calibrado todos ellos comparativamente con un manómetro absoluto de mercurio.
1.2.2. Sistema óptico
Los dos fotomultiplicadores empleados en el presente trabajo han
sido respectivamente 56AVP y 56UVP. L a respuesta espectral del primero
Entrada de gas
Válvula de aguja
Monocromador
Bagch & Lomb
Ventana de cuarzo
•-Ventana de vidrio
FIG.- 1.4
Cámara para ia obtención de espectros ópticos
- IB -
i—O-Ring
FM-2|
Al sistema
de vacio
I
T7///77
t\\\\\
\ \ \°\ \ \ \ \ \
Vidrio
Acero
FIG. 1.5
Cámara para ei estudio de ia distribución
esDacial de la intensidad luminosa.
es del tipo A(S-ll) apto para trabajar entre 330 y 530 nm; la respuesta espectral del segundo es del tipo
U(S-13) análoga a la anterior pe_
ro extendida en el margen ultravioleta hasta los 230 nm. La ganancia o
de estos fotomultiplicadores a las tensiones de trabajo es mayor de 10 ,
lo cual hace posible que, polarizando sus electrodos adecuadamente, los
impulsos de respuesta a ün fotón individual sean lo suficientemente
-
grandes como para disparar holgadamente los circuitos de entrada de los
equipos electrónicos sin necesidad de utilizar preamplificadores, ganan
dose con ello resolución temporal. La tensión de trabajo utilizada ha —
sido 2200 v para el fotomultiplicador 56AVP (FM-1) y 2350 v para el
—
56UVP (FM-2). La polarización de los electrodos de los fotomultiplicadores ha sido igual a la utilizada en anteriores trabajos (CAMPOS, J.;
1971) y puede verse en la Figura 1.6.
Delante del fotomultiplicador FM-2, durante las medidas de la va
riación temporal de la luminiscencia, se ha colocado un filtro de ccrte
Corning, modelo CS 7-54, que transmite más del 90% entre 250 y 400 nm ,
y una rendija colimadora de tal forma que el fotomultiplicador produce un
impulso de salida aproximadamente cada cien veces que el otro fotomultiplicador, FM-1, detecta una partícula «
El monocromador empleado para la obtención de los espectros ha sido un Bausch and Lomb con dos redes de difracción intercambiables.' La
red de ultravioleta tiene 2700 trazos por ram y una dispersión lineal re
cíproca de 3,2 nín/mm. La red de visible tiene 1350 trazos por un y 6,4
nm/mm de dispersión recíproca. Con las rendijas empleadas la resolución
obtenida es, respectivamente para cada red, 2,5 nm y 5 nm.
1.2.3. Instrumentación electrónica
La disposición de los equipos electrónicos puede verse en la fig_u
ra 1.1 .Durante la experiencia se han utilizado indistintamente dos ana
lisadores multicanales: Uno Nuclear Data modelo 1100 con 512 canales de
memoria divisibles en dos mitades y otro Hewlett-Packard modelo 5401B ,
con 1024 canales divisibles en cuatro cuartos. En cualquier caso durante
las medidas se han utilizado 512 canales.
u
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I—i
- 21 -
Se pasa a continuación a describir con más detalle la unidad de
retardo, el convertidor tiempo amplitud y el preamplificador.
1.2.3a
Unidad de retardo
Esta unidad de retardo, cuyo esquema puede verse en la Figura 1.7
se ha construido utilizando como línea de retardo un cable coaxial RG174/U con una velocidad de propagación de la señal de 19,6 cm/ns. La ventaja de utilizar cable coaxial, cuyo volumen es mucho mayor que
el
de las líneas de retardo comerciales, es la magnífica respuesta que
tiene a las altas frecuencias. Mediante un conmutador situado en el
—
frontis del aparato podemos añadir a la línea principal dos líneas adi_
cionales y las diferencias de longitud así producidas generan unos retardos suplementarios que han sido calibrados con gran precisión utiljL
zando un osciloscopio Tecktronix modelo 544, cuya frecuencia de barrido fue previamente contrastada con un oscilador de cristal de cuarzo mediante un comparador fotográfico.
Para la adaptación de las impedancias de entrada y salida a las
impedancias características de los cables se ha montado el circuito
—
que puede verse en la Figura 1.7, dejando las resistencias R, , E. y R_
variables. Los valores de estas resistencias que, en este caso concreto, hicieron mínimas las reflexiones de las señales fueron respectivamente: 33, 100 y 33 ohmios.
1.2.3b El convertidor tiempo-amplitud
El convertidor tiempo-amplitud (C.T.A) empleado en el presente trabajo se ha construido sobre la base de los esquemas publicados ante
riormente (CAMPOS, J.; 1971), con algunas sustanciales reformas. La
-
disposición por bloques de los circuitos que componen este aparato pue
de verse en la Figura 1.8.Este convertidor es del tdpo de solapamiento
siendo el circuito generador de la rampa lineal análogo al empleado en
el trabajo de la referencia anteriormente citada. Los circuitos de tiem
po muerto ( 1 y 2 en la Figura 1.9) colocados en las entradas están fo_r
mados por sendos monoestables de mayor anchura que los circuitos forma
- 22 -
O
Q
IX
UJ
5
ir.
CD
ce
LÜ
Q
LÜ
u.
ENTRADA
COMIENZO
ENTRADA
PARADA
1-2
CIRCUITOS DE TIEMPO MUERTO
3-4
CIRCUITOS FORMADORES
5 CIRCUITO GENERADOR DE RAMPA LINEAL
6 PUERTA LINEAL
7 CIRCUITO DE PERMISO DE LA PUERTA
FIG.1.8DIAGRAMA DEL CTA
ENTRADA
COMIENZO
I
- = 19PI ; D 3 - D A = SG555
T,-T 2 -T,-T 5 -T 7 .T fl -T, 0 .T 11 .2N2OA8
V
= BSW42
= 2N32SI
Ó + 12
F I G . l . 9 CIRCUITOS
N^
1 , 2 , 3 , U Y 5 D E L CTA
- 25 -
dores, impidiendo que estos últimos reciban impulsos mientras están dis_
parados así como un cierto tiempo después. Se consigue con ello que el
tiempo de disparo de los circuitos formadores sea siempre muy constante
así como que la probabilidad de apilamiento de las rampas disminuya,obteniéndose, por estas razones, mejor linealidad tanto diferencial como
integral. El tiempo que permanecen disparados estos circuitos de tiempo
muerto se puede variar conmutando los condensadores C..
El tiempo máximo de separación entre el impulso de comienzo y el
de parada que acepta el CTA puede variarse mediante los condensadores
C. , C ? y C_ (Figura 1.9) desde un mínimo de 200 ns hasta 5
M S . La am
plitud máxima de la salida,es decir la amplitud que corresponde a dos
impulsos coincidentes puede ser de 12 v.
El circuito numero 6 (Figural.10)es una puerta lineal cuya misión
es uniformizar los impulsos tanto en tiempo de elevación como en anchura, siendo imprescindible su utilización en algunos equipos analizadores de amplitud cuyo convertidor analogico-digital sea sensible a la forma de los impulsos. Esta puerta está gobernada por el circuito número 7, que genera una señal cuadrada de -5 v cada vez que se produce una
señal de parada después de una de comienzo y dentro del margen de tiempo que cubre el rango del convertidor.
El ancho de esta señal viene d_e_
terminado por un circuito monoestable cuya duración determina el tiempo
que esta abierta la puerta. Así pues queda la puerta cerrada cuando el
impulso de parada sea anterior al de comienzo a pesar de que se haya pro_
ducido la rampa lineal. Sin este circuito el número de impulsos producidos en el CTA por el ruido de los fotomultiplicadores sería el doble ya
que, aleatoriamente, caen el mismo número de impulsos de parada anteriores a los de comienzo que posteriores.
1.2.3c
El preamplificador
Para aquellas experiencias en las que se ha estudiado la forma de
los impulsos producidos por el fotomultiplicador se ha empleado un pream
plificador. Este preamplificador (Figural.6) tiene la estructura de un
amplificador operacional con realimentacion negativa mediante una resis
-12
I
0,1 fi
W V V V V V V BSW21A
T2 -Tro= BSW42
DIODOS = 19 P1
Fit». 1.10.-CIRCUITOS
N ? 6 Y 7 DEL CTA
+12
- 27 -
tencia de 510 k£l
y un pequeño condensador de 4,7 pF, que mantienen -
en la entrada una impedancia muy pequeña y midiendo por tanto la corrien
te producida en el último dinodo, que está polarizado a través de una
resistencia de 100 kíi . Este montaje permite la utilización indistinta de la salida directa del ánodo y la salida del preamplificador.
Para las medidas temporales se utilizó la salida directa del ano_
do ya que es suficiente para disparar los circuitos del CTA
1.3. Prueba del sistema de medida de tiempos
1.3.1.
Linealidad
Si en un montaje experimental como el de la Figura 1.1,se sustituye el fotomultiplicador FM-1 por un generador de impulsos de una fre
cuencia parecida, manteniendo el otro fotomultiplicador así como el
resto de los equipos electrónicos, se tienen entre las entradas del CTA
parejas de impulsos no correlacionados que definen intervalos de tiempo
con una distribución estadística uniforme, produciendo en el analizador
multicanal de amplitudes una nube de puntos cuya integral debe resultar
una línea recta tal que su pendiente es proporcional al intervalo de
tiempo que corresponde a cada canal. En un sistema real en lugar de una
línea recta se obtiene una curva (Figural.lllcasi recta y en buena apro_
ximación un polinomio de segundo grado cuyo coeficiente del termino cua
drático nos da la medida de la no-linealidad integral del sistema. Es fácil ver (CAMPOS, J.; 1970) que el error relativo producido en la med_i
da de la vida media de un proceso exponencial debido a la falta de linea
lidad integral puede expresarse con suficiente aproximación mediante la
ecuación:
£ =
(1.1.1)
2
donde %
es la vida media del proceso que se desea medir y
a
y
b son
-
28 -
c
o
o
o
o
-o
o
•3
a
£
o
o
•a
a
&».
3
O
o
o
o
o
ÍE
- 29 -
respectivamente el coeficiente del término lineal y el del cuadrático
en la expresión que relaciona el tiempo con el número de canal.
En las curvas de desexcitacion obtenidas con el montaje experimeri
tal anteriormente citado, el valor del coeficiente 3/a es, en los casos más desfavorables de 50 canales y típicamente 25; los valores de
b/a encontrados ajustando las curvas de linealidad integral se mantie-4
nen por debajo de 10
con lo cual los errores cometidos, de acuerdo con la expresión (1.1.1), son típicamente menores del 0,25% y, en cua_l
quier caso menores del 0,5%
1.3.2. Calibración
Para la calibración de la escala de tiempos del conjunto del con.
vertidor tiempo-amplitud y el analizador multicanal de amplitudes se ha empleado una unidad de retardo como la descrita en el epígrafe 1.3.
a.
Con un generador doble de impulsos síncronos, en una de cuyas s_a
lidas se intercala la unidad de retardo conocido , se atacan las dos entradas del CTA, que genera una señal cuya amplitud es proporcional al tiempo que separa ambas señales. Esta señal es almacenada en el anal
lizador multicanal en un determinado canal de su memoria. Introduciendo un retardo adicional conocido, concretamente 15,5 ns, la señal del
CTA se almacenará en otro canal de la memoria. Si de nuevo introducimos otro retardo adicional, en este caso 15,9 ns,la señal se almacena
rá en otro canal de la memoria. Dividiendo el tiempo de retardo adicio_
nal entre el número de canales que se ha desplazado la señal tenemos
la relación ns/canal con una dispersión estadística del orden de 0,5%.
Durante las medidas se han utilizado distintos valores del factor de
conversión tiempo-amplitud según la duración máxima de los procesos en estudio. Los valores típicos de las calibraciones obtenidas han s_i
do entre 0,1 y 0,5 ns/canal.
Para la calibración precisa de los retardos adicionales se ha empleado un osciloscopio,Tecktronix mod. 544 con un tiempo de barrido
- 30 -
nominal de 100 ns, contrastado con un oscilador de cristal de cuarzo
de 46,400 Mc/s. En la Figura 1.12pueden verse cuatro fotografias tomadas de la pantalla del osciloscopio. En la primera se ve la señal pr£
ducida por el oscilador que sirvió como patrón. En las otras tres se
ven las señales del generador doble de impulsos con tres valores de retardo en orden creciente. La separación de las señales se calculo con gran precisión mediante un comparador fotográfico calibrándose así
la magnitud dé los retardos.
1.3.3. Resolución
En un sistema ideal de medida de tiempos, cuando las dos señales
de entrada del CTA estén separadas siempre por idénticos intervalos, los impulsos de salida se almacenarán siempre en el mismo canal de memoria, precisamente aquel que corresponde al tiempo que separa las señales de entrada. Ahora bien, en la realidad los circuitos electrónicos tienen una cierta dispersión en el tiempo que precisan para disp_a
rarse y la distribución del numero de impulsos almacenados en cada canal resulta una curva aproximadamente gausiana, centrada en aquel canal
que corresponde al intervalo de tiempo que separa las señales de entra
da, cuya anchura a la semialtura da idea de la dispersión temporal prp_
ducida por la cadena electrónica. Por esta causa las medidas de las vi_
das medias muy cortas tienden a salir mayores de lo que en realidad
-
son, existiendo a partir de un cierto valor una falta de resolución tal
que resta validez a las medidas.
Existen diversas causas que limitan la resolución del sistema. Una es inherente al método; según se vio en el epígrafe i.1.1, el foto_
multiplicador que analiza la evolución temporal del fenómeno (FM-2 en
la Figura 1.1) debe recibir un número muy limitado de fotones para que
el tiempo que éstos tardan en llegar sea estadísticamente proporcional
a la vida media del fenómeno que se está estudiando. Si este número es
excesivo el error relativo producido en la apreciación de una vida media viene dado, según puede verse en la referencia (CAMPOS, J.; 1971),
por la siguiente expresión
Fie;, l.i.?.- a) OscilTÍor de cuarzo de 46,4 Me. - b) Retardo correspondiente a 4 ns
c) Retardo correspondiente a 19,5 ns - d) Retardo correspondiente a 35 ns.
- 32 -
N
2
£*• 0,63
(1.3.2)
N
l
donde N- es el numero de excitaciones producidas en un intervalo de tiempo y N~ es el número de veces que el fotomultiplicador FM-2 detejc
ta un fotón en dicho intervalo. Así pues, de acuerdo con la expresión
(1.3.2) el error producido por esta causa puede hacerse tan pequeño como se quiera sin más que disminuir el cociente N«/N,; ahora bien, por una parte, el número N_ debe siempre ser varias veces mayor que el número de coincidencias accidentales producidas por el ruido de los
fotomultiplicadores dentro del rango del CTA, y por otra, el tiempo de
medida necesario para tener unas curvas de desexcitación con suficiente
estadística, debe ser lo suficientemente
corto como para poder consi-
derar como constantes las condiciones de trabajo y, por tanto, habrá que buscar una solución de compromiso para que el error global debido
a todas estas causas sea el menor posible. Durante las medidas efectua_
das en este trabajo el cociente N-/N, ha sido típicamente menor de 0,01,
con lo cual el error así introducido es menor del 0,63%.
La causa más importante que nos limita la resolución del sistema
es, según se vio más arriba, el hecho de que los tiempos de respuesta
de la cadena electrónica tienen una cierta dispersión. Para averiguar
la función de respuesta del sistema se dispone de un montaje similar al de la Figura 1.1, en el que se sustituye la cámara de excitación por
un plástico de centelleo de respuesta muy rápida, por ejemplo Naton , acoplado ópticamente a los foíomultiplicadores .Al irradiar el Naton con
un haz colimado de radiación gamma de forma que se obtenga en los fotomultiplicadores un número no excesivamente grande de impulsos, se prod_u
ce, al paso de cada uno de los fotones gamma, un destello luminoso que
es recogido por los fotomultiplicadores. Como el tiempo de respuesta
—
del Naton es muy inferior a los tiempos medidos en las experiencias con
gases y ambos fotomultiplicadores reciben gran cantidad de fotones optjL
eos cada vez, podemos considerar las respectivas señales que producen como simultáneas. Estas señales se hacen pasar por toda la cadena electrónica hasta recogerse en el Analizador Multicanal donde se obtiene
-
- 33 -
una curva gausiana ligeramente deformada por la falta de simetría de -'
los fotomultiplicadores. En nuestro caso (Figura 1.13) el ancho a la semialtura de la curva así obtenida ha sido de 3,3 ns y los tiempos de
elevación y caida (10% a 90%) de 4,2 ns y 4,8 ns respectivamente. La contribución mayor a esta dispersión viene provocada por los tiempos da
tránsito de los electrones entre el fotocátodo y el primer electrodo del fotomultiplicador. Esta dispersión ha sido en parte paliada en las
medidas realizadas con gases al peseer el fotomultiplicador FM-2 una rendija que limita enormemente la superficie del cátodo expuesta a los
fotones.
Para evaluar la dispersión temporal producida únicamente por la
cadena electrónica, se suprimió uno de los fotomultiplicadores conduciendo la salida del otro simultáneamente a las dos entradas ds la cadena. Se ha obtenido así en el Analizador Multicanal una curva (Figura
1.13b)mucho más estrecha que la anterior cuyo ancho a la semialtura ha
sido de 0,5 ns y los tiempos de elevación y caida 1,6 ns y 2,1 ns respectivamente.
Las curvas experimentales F (t) obtenidas al medir un proceso e_x
ponencial son el resultado de la convolucion de la función exponencial
de desexcitacion con la función de respuesta del sistema P (t). Puede
fácilmente demostrarse (NEWTON, T.D.; 1950) que la pendiente de la representación semilogarítmica de la curva experimental viene dada por la expresión
p (t)
F (t)
dt
donde %
Z i
F (t)
es la vida media dsl proceso que se está midiendo. (
. P(t) y F(t)
han de tener el área normalizada). En la Figura 1.13 se ha representado
una función F (t) producto de la convolucion de una exponencial de 4 ns
de vida media con una gausiana de 3,4 ns de ancho a la semialtura. Puede apreciarse que, a partir de 40 canales (6,4 ns) F (t) es más de 100
veces mayor que P (t), y, por lo tanto, el error cometido en la aprecia
ción de la pendiente menor del 1%
n- de cuentas
n° de cuentas
:
. 3.36ns
.'" 0.5 ns
10'
10'
10
10
4.8 ns
-.: i 4.2
(a)
(b)
1.6 ns 2.1 ns
n-2 de canal
I
I
I
I
I
I
i
i
i
i
J
50
i.i3.-Funciones de respuesta de (a cadena electrónica
I
J
I
I
50
n- de canal
I
i
i
i
i
- 35 -
La medida de vidas medias inferiores a 4 ns vendría sobreestimada
y para su corrección, habría que recurrir al análisis matemático median
te computadoras de las curvas experimentales (BOSTROM, L. y COR.; 1966;
OLSEN, B. y GOL.; 1966). Con este sistema y mediante el procedimiento de la deconvolucion de las curvas experimentales pueden medirse dentro
de los errores experimentales, vidas medias inferiores a 1 ns (ORTIZ, M.; 1974). Para las medidas realizadas en este trabajo no se ha conside_
rado necesario recurrir a la deconvolucion de las curvas experimentales.
- 37 -
CAPITULO
2
RESULTADOS EXPERIMENTALES
2.1.
Los espectros ópticos de N_
El estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en gases a presiones elevadas por radiaciones ionizantes, ha sido realizado en repetidas ocasiones y desde muchos puntos de vista, generalmente
por investigadores interesados en el tema de los centelleadores gaseosos. Los primeros trabajos que se hicieron en este sentido fueron lleva_
dos a cabo por HUGGINS, H. en el año 1903. BROGKLEHURST, B. (1963) reco
je y discute los trabajos publicados hasta 1958, Posteriormente, los
-
trabajos de GRÚN, A.E. 0-958}, MUNTZ, E.P.(1961), BENNETT, W.R. (1962),
LEGLER, W. (1963), DAVIDSON, G.; O'NEIL, R. (1964), BROCKLEHURST, B.
(1964), BRUNET, H. y COL (1970)
dejan claro que cuando la presión del
gas se hace mayor de 1 Torr, las bandas mas intensas del espectro de Nitrógeno son las del Segundo Sistema Positivo de la molécula neutra,
que resultan de las transiciones electrónicas entre los estados C TT"u
3
y B FT g, siendo las principales las que corresponden a los niveles de
vibración (0,0) (0,1) y (0,2) cuyas cabezas de banda están respectivamente centradas en 337,1 nm, 357,7 nm y 380,4 nm. Para presiones del o_r
den de la atmosférica estas bandas son, independientemente de que la ex_
citación se produzca con rayos X, electrones, protones, partículas a o
productos de fisión, al menos un orden de magnitud mas intensas que las
del Primer Sistema Positivo del ion molecular, que resultan de las trans_
2
+
2
+
misiones electrónicas entre los estados B Z. u y X T. g, siendo la
principal la que corresponde a los niveles de vibración (0,0) cuya cabe_
za de banda está centrada en 391,4 nm. En la Figura 2.1. pueden verse uno de los resultados obtenidos en el presente trabajo en el que se ha
excitado el Nitrógeno con las partículas « de 5,3 MeV de la desintegra
210
ción del Po
. Se han obtenido espectros a distintas presiones
-
- 38 -
O
I—
E
c
O
n
ce
O
00
- 39 -
200, 360, 760 y 900 Torr, apareciendo con gran intensidad en cualquier
caso, únicamente las bandas del Segundo Sistema Positivo. Del Primer Sistema Positivo del ion molecular aparece en este caso, exclusivamente la banda más intensa, cuya cabeza está centrada en los 391,4 nm, si
bien de forma muy débil, siendo su intensidad del orden de 15 veces me
ñor que la de la banda (0,0) del Segundo Sistema Positivo de la molecu
la neutra. En la Figura 2.2. se ha representado un espectro obtenido —
con un cañón de electrones como el desarrollado por MÁRQUEZ, J.; CAMPOS,
J. (1975), a una energía de los electrones de 100 eV y a una presión de 50 mTorr. Puede apreciarse como a una presión así de baja, el espec_
tro es totalmente diferente al de la Figura 2.1., apareciendo con gran
intensidad las bandas del ion molecular, siendo las más intensas aquellas cuyas cabezas están centradas en 391,4 nm, 427,8 nm y 470,9 nm
-
que corresponden al Primer Sistema Negativo y cuyos niveles de vibración son respectivamente (0,0), (0,1) y (0,2).
Comparando los trabajos espectroscópicos anteriormente citados producida por diversas radiaciones ionizantes de elevada energía, se observa que las intensidades relativas de las bandas no dependen prácticamente de la clase de radiación con la cual se produjo la excitación.
En uno de sus trabajos
AXTMANN, R.C.; SEARS, J.T. (1966)
las intensidades luminosas producidas por las partículas
252
y los productos de fisión del
Cf
comparan
a
-
de 6,1 MeV
, mediante una técnica de recuento
de impulsos en coincidencia discriminando las dos clases de impulsos.
Encuentran así una estricta proporcionalidad entre las pérdidas especí
ficas de energía de cada una de las partículas y la luz total recogida.
De todo esto puede concluirse que los mecanismos de excitación son muy
similares para todos los tipos de radiación, siendo la contribución ma_
yor debida a la excitación producida por los electrones secundarios
—
arrancados de las moléculas del gas por la partícula ionizante. En efec
to, de una forma rápida, se puede hacer un cálculo aproximado de la ener
gía cinética media de los electrones secundarios en función de la energía residual de la partícula «. .
La teoría clásica de colisiones bina_
*Estos electrones secundarios aquí considerados tienen energías menores
de lOOeV y su recorrido libre medio es menor de 10~^cm. Ocasionalmente
y con una sección eficaz mucho más pequeña se producen los conocidos —
rayos delta cuyo alcance en aire en condiciones normales sobrepasa 1 mm
siendo detectados en las cámaras de niebla.
[
]__«,» 2o Sistema Positivo N2
)° sistema Negativo Nj
[337.1]
(470.9)
10
o
I
1-1
A(nm)
330
350
FIG.-
2.2.
400
450
E=100eV
P=50mTorr
470
- 41 -
rias (GRYZINSKY, M. 1965) nos permite decir que para interacciones culoni
bianas, la perdida media de energía de una partícula ci cuando choca con
un electrón, viene dada por la expresión:
KE>I
=U
(4/3) + ÍU.v2 . lnK] / [Eyivl + vj) • Cl - KU2)]
~
=-± í
^
=
(2/3) (1 + k~X) + [
^
\
i
donde U es el potencial de ionización; v~ y v, son
velocidades de la partícula
torio; E
o¿
(1)
respectivamente las
y del electrón en el sistema de labora-
es la energía cinética del electrón en la órbita, antes de
-
producirse la colisión; y K es la relación entre la máxima perdida de energía posible y el potencial de ionización, es decir
2
v?
m
K-
£—i—
(2)
2U
Despreciando la velocidad de agitación térmica de la molécula en el gas
frente a la de sus electrones en las órbitas, y calculando únicamente para los electrones de la capa externa podemos poner que la energía cinética media de dichos electrones será
= —i—
E
1
¿
2
m
v
^ 2eV
(3)
e l
y tomando como potencial de ionización U = 15,6 eV (CHRISTOPHOROU,L.G.
1971)
nos queda que, para una energía residual de la partícula <X de
5 MeV la energía cinética media de los electrones secundarios es del o_r
den de 41 eV; para una energía residual de 4 MeV es de 38 eV, para 2 MeV
de 28 eV y para 1 MeV de 18 eV.
Ahora bien, la sección eficaz de ioniz_a_
ción por electrones con energías del orden de 30 eV, todavía es mayor
-
que la sección eficaz de excitación desde el estado fundamental (X~ I g )
al estado C, IT
, ya que esto supone cambio de multiplicidad. Sin embar-
go, a pesar de esto, en los espectros obtenidos aparecen más intensas las
bandas moleculares que las iónicas. Esto supone que la desexcitación por
vias no radiativas, mediante colisiones con las moléculas circundantes,
es un proceso mas competitivo en el caso del ion que en el de molécula.
_ 42 -
Para comprobar este comportamiento se han obtenido las curvas de inten^
sidades relativas de las bandas iónicas con respecto a las moleculares
en función de la presión, excitando con electrones de energía regulable de 0
a
500 eV.
Uno de estos resultados, obtenidos a 47,5 eV, pue_
de verse en la Figura 2.3. donde puede apreciarse como hasta 10 mTorr
la intensidad relativa de la banda de 391,4 nm del ion, con respecto a
la de 337,1 nm del 2° Sistema Positivo de la molécula neutra, permanece
prácticamente constante. Al aumentar la presión esta razón de intensidades disminuye y por encima de 1 Torr, se hace menor que la unidad, apareciendo ya a partir de ahí, mas intensas las bandas moleculares que
las iónicas.
Queda de esta forma patente que los procesos de colisión
juegan un papel fundamental en la desexcitacion del Nitrógeno, pudiendo explicarse así la forma de los espectros obtenidos a presiones supe_
riores a 1 Torr con cualquier tipo de radiación ionizante.
2.2.
Los espectros temporales
Del estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en
N ? . a presiones suficientemente elevadas}por partículas ionizantes cuya
energía es varios ordenes de magnitud mayor que el potencial de ionización de las moléculas que constituyen el blanco gaseoso, es fácil deducir que la luz producida proviene en su mayor parte, de los estados excitados creados en los procesos secundarios.
En el presente apartado -
se analiza la cinética temporal de estos procesos a partir de los datos
obtenidos del estudio del comportamiento temporal de la luminiscencia del Nitrógeno, excitado por partículas o¿ de 5,3 MeV, en el rango de
-
longitudes de onda de 250 nm a 500 nm y a presiones desde 1 Torr hasta
poco más de la atmosférica.
Los espectros temporales han sido obtenidos en las condiciones ex_
perimentales anteriormente descritas en el epígrafe 1.1.1, dejando como
parámetro variable la presión de Nitrógeno en la cámara. Así se han obtenido una serie de curvas a distintas presiones.
En la Figura 2.4. pue
de verse uno de los resultados obtenidos a una presión de 36 Torr. En el
eje de abcisas está representado el número de canal del Analizador de Am
- 41 -
rias (GRYZINSKY, M. 1965) nos permite decir que para interacciones culom
bianas, la perdida media de energía de una partícula ce cuando choca con
un electrón, viene dada por la expresión:
(4/3) + [v.vl . inK] / Í E r (v* + vh • Cl - KU2)]
KE>|
=u
••
=-^
±1
¿
-
=
±-*
-
(l)
(2/3) (1 + k" ) + [ U.v^ ] / [ E r {v2 + vp~\
donde U es el potencial de ionización; v~ y v. son
velocidades de la partícula
torio; E
ci
respectivamente las
y del electrón en el sistema de labora-
es la energía cinética del electrón en la órbita, antes de
producirse la colisión; y K es la relación entre la máxima perdida de energía posible y el potencial de ionización, es decir
m
K=
2
v_
i_£—
2U
(2)
Despreciando la velocidad de agitación térmica de la molécula en el gas
frente a la de sus electrones en las órbitas, y calculando únicamente para los electrones de la capa externa podemos poner que la energía cinética media de dichos electrones será
l= —T~
E
e Vl ~ 2eV
m
y tomando como potencial de ionización U = 15,6 eV (CHRISTOPHOROU,L.G.
1971)
nos queda que, para una energía residual de la partícula o< de
5 MeV la energía cinética media de los electrones secundarios es del o_r
den de 41 eV; para una energía residual de 4 MeV es de 38 eV, para 2 MeV
de 28 eV y para 1 MeV de 18 eV.
Ahora bien, la sección eficaz de ionizji
ción por electrones con energías del orden de 30 eV, todavía es mayor
que la sección eficaz de excitación desde el estado fundamental (X 21 g )
al estado C» IT
, ya que esto supone cambio de multiplicidad. Sin embar-
go, a pesar de esto, en los espectros obtenidos aparecen más intensas las
bandas moleculares que las iónicas. Esto supone que la desexcitacion por
vias no radiativas, mediante colisiones con las moléculas circundantes,
es un proceso más competitivo en el caso del ion que en el de molécula.
- 42 -
Para comprobar este comportamiento se han obtenido las curvas de inten
sidades relativas de las bandas iónicas con respecto a las moleculares
en función de la presión, excitando con electrones de energía regulable de 0
a
500 eV.
Uno de estos resultados, obtenidos a 47,5 eV, pue_
de verse en la Figura 2.3. donde puede apreciarse como hasta 10 mTorr
la intensidad relativa de la banda de 391,4 nm del ion, con respecto a
la de 337,1 nm del 2° Sistema Positivo de la molécula neutra, permanece
prácticamente constante. Al aumentar la presión esta razón de intensidades disminuye y por encima de 1 Torr, se hace menor que la unidad, —
apareciendo ya a partir de ahí, mas intensas las bandas moleculares que
las iónicas.
Queda de esta forma patente que los procesos de colisión
juegan un papel fundamental en la desexcitación del Nitrógeno, pudiendo explicarse así la forma de los espectros obtenidos a presiones supe_
riores a 1 Torr con cualquier tipo de radiación ionizante.
2.2.
Los espectros temporales
Del estudio del espectro óptico de la luminiscencia producida en
N?
?
a presiones suficientemente elevadas9 por partículas ionizantes cuya
energía es varios ordenes de magnitud mayor que el potencial de ionización de las moléculas que constituyen el blanco gaseoso, es fácil deducir que la luz producida proviene en su mayor parte, de los estados excitados creados en los procesos secundarios.
En el presente apartado -
se analiza la cinética temporal de estos procesos a partir de los datos
obtenidos del estudio del comportamiento temporal de la luminiscencia del Nitrógeno, excitado por partículas ot de 5,3 MeV, en el rango de
-
longitudes de onda de 250 nm a 500 nm y a presiones desde 1 Torr hasta
poco mas de la atmosférica.
Los espectros temporales han sido obtenidos en las condiciones ex
perimentales anteriormente descritas en el epígrafe 1.1.1, dejando como
parámetro variable la presión de Nitrógeno en la cámara. Así se han obtenido una seri.e de curvas a distintas presiones.
En la Figura 2.4. pue_
de verse uno de los resultados obtenidos a una presión de 36 Torr. En el
eje de abcisas está representado el número de canal del Analizador de Am
43 -
eV
N 2 (337,1 nm)
1
2
3 4 5
10
20 30
Fie;.-
50
2.3.
100
200
400
n- de cuentas
3 6 Torr
0.29 ns/canal
10'
10
fondo-32
I
I
1
I
I
100
I
I
I
I
I
I
I
200
I
I
I I
300
Fifí.
2.4.
I
n- | de canal
400
- 45 -
plitudes (A.M.G.) y corresponde al tiempo; en este caso 0,29 ns por ca
nal. En el eje de ordenadas está representado el numero de cuentas acu
muladas en cada canal y corresponde al número de transiciones radiativas que se producen por unidad de tiempo. Estas curvas por tanto, una
vez normalizadas, representan la probabilidad de transición radiativa
en función del tiempo. Están formadas por una suma de exponenciales y
de la pendiente de su representación logarítmica puede calcularse la
vida media de la transición en cuestión. Las curvas obtenidas en el —
presente trabajo pueden descomponerse en la suma de dos exponenciales
más una recta constante de fondo, todo ello convolucionado con la fun
cion de respuesta del sistema experimental y con la función de formación de los estados radiativos, según se vio en el Capítulo
I. En
-
las Figuras 2.5 y 2.6. pueden verse unos resultados obtenidos a presio_
nes de 1 Torr y 800 Torr respectivamente, apreciándose en ellos las má
ximas diferencias que han sido encontradas en los tiempos de desexcita
cion, dentro de los márgenes de presión
de este trabajo. La primera -
corresponde a la presión menor que ha sido considerada y la segunda a
la presión más alta. Con el sistema experimental empleado y debido a la limitada intensidad del haz de partículas <X alcanzable con este ti
po de muestras radiactivas, las medidas a baja presión resultan exces^i
vamente lentas y por tanto, con deficiente estadística; por esta razón
no han sido consideradas las medidas realizadas a presiones inferiores
a 1 Torr. Así pues, las curvas de desexcitación más lentas tienen una
componente exponencial principal cuya vida media es del orden de 30 ns
y las más rápidas poco más dt 4 ns. Entre estos dos valores extremos
se han realizado series de medidas para otros treinta y dos valores de
la presión. En la Tabla I se han representado los distintos valores de
la componente principal de la vida media de la luminiscencia, en función de la presión.
2.3.
Los espectros de amplitud
Para disponer de la máxima información sobre la luminiscencia del
N« se han realizado una serie de medidas sobre la amplitud de los impul_
sos luminosos tomando como parámetros la presión y el camino recorrido
- 46 -
(O
c
ca
o
TJ
O I
c
(TJ
c
O
O
n
o*
o
o
CM
o
o
RJ
c
Z3
u
0)
TJ
ol
C
O
800 Torr
0,15 ns/canal
10
fondo-60
J
L
J
100
L
I
I
I
i
200
I
I
I
300
-
2.6.
L
n- de canal
i
i
- 48 -
TABLA I
Valores experimentales encontrados en el presente trabajo, de la vida inedia aparente
a de la luminiscencia del Nitrógeno en función
de la presión P
PCTorr)
a(ns)
P(Torr)
a(ns)
1
32,1
240
6.1
10
23.5
260
5.99
12
20.3
280
5.88
15
21.2
300
5.49
" 20
17.8
320
5.62
30
16.7
340
5.4
40
16.3
360
5.35
50
13.1
380
5.37
60
11.6
400
5.0
70
11.2
450
4.76
90
10.5
500
4.54
120
9.1
600
4.35
140
7.3
660
4.37
160
7.5
700
4.25
180
7.0
750
4.20
200
6.7
800
4.16
220
6.4
El error cometido en la apreciación de la vida media de una curva experime_n
tal se ha calculado menor del 2%. El error estadístico motivado por la falta de repetitividad absoluta de las condiciones de medida, es en todo caso,
menor del 10%
- 49 -
por la partícula CX . Estas medidas se han obtenido con el dispositivo
experimental descrito en el epígrafe 1.2.1.
2.3.1
Distribución de la intensidad luminosa a lo largo de la trayectoria.
Si bien las curvas de la ionización específica producida por partículas con carga en gases son bien conocidas desde principio de si
glo (BRAGG, W.H.; KLEEMAN, R.; 1904), son mucho más recientes (WARD,A.
1954) las primeras medidas de la luminiscencia específica,
es decir
del numero de fotones emitidos por el gas a una determinada presión por unidad de longitud tomada sobre el camino de la partícula ionizan
te. Últimamente (TATISCHEFF, I.; 1970) ha publicado un trabajo en el
cual analiza la luminiscencia específica del Nitrógeno.
En el presente trabajo se ha medido de forma directa la luminis
cencía específica desplazando un fotomultiplicador en condiciones de detección de fotones individuales, a lo largo de la trayectoria de un
haz colimado de partículas OÍ de 5,3 MeV. Las curvas de la luminiscencia específica fueron medidas a varias presiones entre 360 Torr y 760
Torr determinándose el alcance máximo en cm para cada una de ellas. Me
diante una curva (Figura 2.7) de alcance residual-energía (SEGRÉ, E.;
1953) fueron normalizadas todas las curvas. En la Figura 2.8. puede
-
verse (círculos) el resultado obtenido junto con la representación (cA
ees) de los valores obtenidos por BOURLANDS, P.D. y col (.1971) de la perdida específica de energía en Nitrógeno.de iones He
acelerados en
un acelerador Van de Graaff desde 300 KeV hasta 2 MeV así como los valores obtenidos por ROTONDI, E. (.1968) derivando las curvas de energía
residual desde 2 MeV hasta 5 MeV. Estos resultados concuerdan con los
obtenidos por TATISCHEFF (1970) pudiendo deducirse que la excitación específica del Segundo Sistema Negativo de la molécula de Nitrógeno es
proporcional a la ionización específica prácticamente a lo largo de todo el alcance.
- 50 -
UJ
CNJ
- 51 -
UJ
UJ
•a
t
t
I
Ó
CM
- 52 -
2.3.2
Variación de la intensidad luminosa en función de la presión.
En las medidas realizadas sobre la luminiscencia específica se
ha observado que la cantidad total de luz recogida, es decir la inte
gral sobre todo el alcance de la curva de luminiscencia específica,
varía con la presión. En la Tabla II puede verse los resultados obte_
nidos, observándose como al aumentar la presión, disminuye la cantidad total de luz recogida.
R
360
1
410
0.81
510
0.62
560
0.52
660
0.40
760
0.33
TABLA II
VARIACIÓN DE LA LUMINOSIDAD TOTAL I
R'
EN FUNCIÓN DE LA
PRESIÓN P
R
se ha calculado integrando las curvas de la luminis-
cencia específica a lo largo de todo el alcance de la pa_r
tícula
Las medidas de las curvas de luminiscencia específica a distin
tas presiones fueron realizadas en condiciones de trabajo lo más homogéneas posibles, una a continuación de otra y una vez que el siste_
ma electrónico alcanzo su posición de equilibrio. Sin embargo estos
tipos de sistemas pueden tener ocasionales derivas sobre todo a lo —
largo de medidas de larga duración. Para comprobación de la estabili_
dad del sistema y con el objeto de una mejor normalización de las cur_
vas de luminiscencia, se han obtenido unas curvas de variación de la
- 53 -
luminosidad específica en función de la presión; si las curvas de lund
nosidad específica fueron obtenidas contando el numero de fotones reco_
gidos por un fotomultiplicador que se va desplazando sucesivamente a lo largo de la trayectoria de la partícula & , permaneciendo constante la presión
del gas, estas otras curvas se obtuvieron manteniendo -
el fotomultiplicador en una posición fija y variando la presión del
gas. En la Figura 2,9. puede verse uno de estos resultados, que en este caso, fue obtenido para una distancia de 40 mm entre la rendija del
fotomultiplicador y la fuente de partículas
o¿ . Mediante la compara-
ción de los dos tipos de curvas, en uno se varía la distancia y en el
otro la presión, se ha comprobado la estabilidad del sistema obteniéndose una mejor normalización de las curvas para calcular la cantidad total de luz producida en función de la presión.
Este estudio de la intensidad total de la luminiscencia, se ha completado con la obtención de los espectros de amplitud de la señal luminosa, recogida de forma directa mediante un fotomultiplicador y un
preamplificador con una constante de integración, de forma que la ampli
tud del impulso así generado es proporcional a la cantidad total de fotones producidos al paso de una partícula <x •
mental fue descrita en el apartado 1.2.
La disposición experi-
Para la obtención de estos es-
pectros se acumularon en el Analizador de Amplitudes CA.M.C.) los impul
sos producidos por el preamplificador a una cierta presión
de gas du-
rante un determinado tiempo vivo (el tiempo vivo es el tiempo total
transcurrido menos el tiempo empleado por el A.M.C. en analizar los impulsos recibidos, o tiempo muerto).
Una vez transcurrido este tiempo la cámara fue vaciada de gas has_
ta una presión inferior a 10
Torr, precediéndose después a la sustra-
ción del espectro de impulsos así obtenidos durante un tiempo igual al
anterior. Quedan así descontados de una forma estadística, los impulsos
de ruido producidos por el fotomultiplicador así como la posible luminiscencia debida al vidrio de la cámara. En la Figura 2.10. se ha repre
-4
sentado el espectro obtenido a 10
~~
Torr así como dos resultados típi-
cos a presiones respectivamente de 300 Torr y 175 Torr. En los distintos espectros obtenidos se observan tres tipos de impulsos: los primeros
diez canales están ocupados principalmente por los impulsos
producidos
- 54 -
en
- 55 -
C
o
o
a>
I—
m
T3
C
O
o
o
i
6.'
o
o
01
Z3
U
T3
- 56 -
por el ruido del fotomultiplicador; en los siguientes diez canales está
centrada la distribución de impulsos que corresponden a la detección de
fotones individuales; por último en los restantes canales aparece la
-
distribución de los impulsos producidos por la detección simultánea de
varios fotones,dentro del tiempo de integración del preamplificador y que corresponden al impulso luminoso total producido al paso de una par
tícula o< .
Los impulsos del primer tipo han sido sustraidos de la fojr
ma anteriormente descrita y en la Figura 2.10 solo pueden apreciarse en
-4
el espectro correspondiente a 10
Torr en el cual no se ha verificado
la sustracion. Los impulsos correspondientes a fotones individuales fojr
man el pico que puede apreciarse en los tres espectros representados en
la Figura
y cuyo máximo está centrado entre el canal diez y el veinte;
como es obvio independientemente de la presión del gas en la cámara. A
partir del canal treinta aparecen los impulsos producidos por los fotones simultáneos y su distribución varía ostensiblemente con la presión,
de forma que en un principio, al aumentar ésta es cada vez mas probable
detectar un número mayor de fotones simultáneos. Aparece así en los espectros de amplitud un segundo máximo que se desplaza al aumentar la
-
presión, hacia los canales que corresponden a amplitudes mayores. Aproximadamente a 175 Torr se alcanza la máxima amplitud estadística disminuyendo de nuevo si se sigue aumentando. Es a esta presión por tanto, a
la que se produce una mayor cantidad total de luz al paso de una partícula a
.
Esta disminución de la amplitud del impulso luminoso con la
presión concuerda con el resultado (Tabla II) obtenido de la integración
de las curvas de luminosidad específica.
En la Figura 2.11. se han representado las áreas de estas curvas de distribución de amplitudes, correspondientes a tres niveles de discrjL
minacion. Al aumentar el nivel de discriminación, se prescinde de los im
pulsos de pequeña amplitud, correspondientes a fotones individuales, haciéndose de esta forma más patente la contribución de los impulsos de ma_
yor amplitud. Los tres niveles de discriminación corresponden respectiva^
mente a 10, 20 y 30 canales y en todos los casos, como puede apreciarse,
existe un máximo de luminosidad alrededor de los 200 Torr.
Hay que hacer
notar que por debajo de 300 Torr aproximadamente, las partículas (X no pier
den la totalidad de su energía en el gas, puesto que su alcance sobrepasa
6T
•H
CM
- 58 -
las dimensiones de la cámara empleada, y sin embargo el número de impulsos recogido a estas presiones es superior al recogido a presiones
mayores.
Una corrección de estos resultados puede hacerse de la siguiente
manera:
mediante las gráficas de alcance en función de la presión de
la Figura 3.7. podemos conocer la energía residual de la partícula ex
al sobrepasar los 10 cm de recorrido y chocar con la pared de la cámara s y calcular por tanto, mediante la gráfica de la Figura 2.8
la reía
cion entre la cantidad de luz emitida en estas condiciones y la que se
hubiera emitido si la partícula <X hubiese dejado toda la energía en la cámara. Multiplicando por el valor de esta relación, el encontrado
para la integral del espectro de amplitud, tenemos una estimación de la cantidad total de luz que se hubiera recogido en el caso de que la
partícula hubiera dejado toda su energía en la cámara. En la Figura 3.
12, se ha representado corregida de esta forma, la curva correspondien
te al mayor nivel de discriminación. Vemos en ella, que la intensidad
de la luminosidad total producida, tiene un máximo alrededor de 130 Torr,
valor de la presión para el cual se equilibran la población de los esta_
dos del Segundo Sistema Positivo mediante colisiones de los iones prima
rios y su extinción por colisión con las moléculas del gas.
- 59 -
o
O,
o
o
o
o
O
O
ID
O
O
I
Ó)
O
O
o
o
O
o
Lf>
- 61 -
CAPITULO
3
DISCUSIÓN DE LOS RESULTADOS
3.1.
Modelo cinético del proceso de la luminiscencia
En el precedente capítulo han sido expuestos una serie de resultados experimentales, cuya consideración nos permite efectuar algunas
hipótesis para tratar de explicar el fenómeno de la luminiscencia indu_
cida en Nitrógeno al paso de partículas ce . De una forma esquemática
podemos por tanto, enunciar un modelo cinético del proceso a través de
las siguientes cuatro etapas:
a)
La partícula oc produce a su paso un gran número de iones distribuidos dentro de un cilindro cuyo eje es la trayectoria prácticamente rectilínea del haz. Si se tiene en cuenta que la perdida es_
pecífica de energía por centímetro de recorrido, en Nitrógeno
760 °K
y 300 °K, toma valores entre 1 0 6 eV/cm y 2,5 . 10
a
eV/cm
para energías de la partícula ec comprendidas entre 5 MeV y 200
KeV (BOURLANDS, P.D. y COL; 1971) y como el valor medio de la ene£
gía invertida en crear un par de iones en Nitrógeno es 36,4 eV
-
(VALENTINE, J.M.; CURRAN, S.C.; 1958), se puede considerar que el
número de iones producido por centímetro de recorrido será del or
4
~
den de 10 . Supondremos que los iones se distribuyen radialmente
con respecto a la trayectoria, siguiendo una ley gaussiana, cuyo
parámetro sigma de anchura puede ser estimado a partir del valor
del parámetro máximo de impacto para la colisión entre la partícu_
la CC y los electrones de la molécula de Nitrógeno; este parámetro,
dentro de los límites no relativistas, puede calcularse (CHRISTOPHOROU, L.G.; 19-71) de la siguiente forma: Si b/v (donde b es el parámetro de impacto y v la velocidad del proyectil en el sistema
de laboratorio) es la duración de la perturbación del campo debida
al paso de la partícula oc y si 1/<V>
es el periodo medio de la
- 62 -
oscilación de los electrones del Nitrógeno, entonces la probabilidad
de transición a un estado superior puede despreciarse siempre que
b/v
sea mucho mayor que l/<V>
, y por lo tanto, b
~
-
v/<v>
TU 3.X
El parámetro
<V>
es difícil de calcular directamente pero puede -
estimarse a partir de datos experimentales. En efecto la energía de
excitación de los electrones del Nitrógeno
I = f><V>
resulta
ser
(FANO, U.; 1964) del orden de 88 eV, y por tanto
88 . 1,6 . 101 2
•
r=
= 1,4 x 10 x/ s
x
(3.1.1)
1,05 x 10
y el parámetro máximo de impacto para una energía de 4 MeV de la par
—8
tícula incidente, queda b
= 1 0 cm. Así pues puede suponerse que
los iones tienen una distribución radial gausiana,cuya sigma se pueQ
de estimar del orden de 10
cm y por tanto el 68% de los iones se -
distribuyen dentro de un cilindro de radio C en el cual la densidad
media de iones será
0,68
N
=
TT6-Z
dN.
_J_
dx
que para una presiSn de 760 Torr y 300°K toma el valor
b)
(3.1.2)
N.
^10
Los iones así formados colisionan con las moléculas neutras que les rodean verificándose reacciones del tipo
N+ + N £ B?. N+
C3.1.3)
Este tipo de reacciones tienen una gran sección eficaz como lo demues
tran los estudios realizador por VARNEY, R.N. (.1953) y SAPOROSCHENKO,
M. (1958) en los que queda claro que cuando la presión de Nitrógeno sobrepasa 10
Torr aproximadamente, la mayor corriente de iones obser
vada mediante técnicas de microondas en cavidades resonantes, corresponde a los iones L y N, , y por encima de 0,1 Torr, la cantidad de
+
+
N, se hace mucho mayor que la de N,. Por otra parte de los resultados
- 63 -
de KASNER, W.H.; BIONDI, M.A.;(1965) y BROCKLEHURST, B.; DOWNING, "
F.A.; (1967) se deduce que este tipo de reacción es extremadamente rápida de forma que ni la recombinacion,ni reacciones de otro tipo pueden competir con ella.
c)
Los iones N, colisionan con los electrones dando lugar a recombina_
ciones disociativas del tipo de las estudiadas por BATES, D.R.;
-
(1950) quedando las moléculas de N~ resultantes, excitadas en el 3
estado C TT
u
N* + e _llX 2Ni;(C 3 TT u )
C3.1.4)
2
Este tipo de recombinaciones tienen una constante del orden de 10
veces mayor que las recombinaciones de los iones primarios, según
los resultados del trabajo citado de KASNER y BIONDI; estos valores no han sido calculados con precisión y pueden estimarse del o_r^
den de 10
- 10
cm
s
y 10
- 10
cm
s
, respectivamente
para los iones N, y N ? .
d)
Las moléculas N ? (C~ fT ) se desexcitan o bien radiativamente por
transición al estado B {T"
con una vida media del orden de 38 ns,
o
o bien por colisión con las moléculas circundantes. El hecho de que la proporción entre el número de moléculas que se desexcitan
por colisión, con respecto al que se desexcita radiativamente, aumente con la presión hace que la vida media aparente disminuya al
aumentar la presión. Así pues podemos concluir que la vida media observada al realizar estudios ópticos del comportamiento temporal
de la luminiscencia del Nitrógeno, de una forma cualitativa, provie_
ne de la vida media de la transición entre los estados moleculares
C TT
y B
rf
desexcitación
J
con una
dependencia de la presión a causa de la
no radiativa por colisión,y todo ello convolucionado
*
3
con la función de formación de los estados "S (C [T ) definida mediante las reacciones (3.1.3) y (3.1.4); simultáneamente hay que con
siderar que de una forma general, siempre que existe la posibilidad
de una desexcitacion por colisión, existe el fenómeno inverso de una
_ 64 -
excitación mediante colisiones alcanzándose así, a partir de una cierta presión un equilibrio entre la población y la despoblación
por colisiones.
3.2.
Desarrollo matemático del proceso de la luminiscencia
Para el desarrollo de las ecuaciones de continuidad, por una mayor simplicidad, utilizaremos la siguiente notación*
3
N
- Número de moléculas del.gas por cm
+
3
Numero de iones N~ por cm
+
3
Numero de iones N, por cm
Número de moléculas excitadas N-(C
N
2
) por cm"
- Número de electrones libres
e
Número de moléculas que han recibido por colisión con
»
•
*
las moléculas excitadas N~(C
3
) su exceso de energía.
Las reacciones que intervienen en el proceso pueden reducirse, s_e_
gún se vio en el apartado precedente a las cinco siguientes:
K,
(3.2.1)
+ e
2 N
(3.2.2)
2(C
3
N*(C
TT
2X
(3.2.3)
K.,
C3.2.4)
(c3rru)
(3.2.5)
* Todas estas concentraciones son variables con el tiempo excepto N ,
si bien no se ha representado explícitamente en la notación.
- 65 -
y por lo tanto el sistema de ecuaciones de continuidad puede escribir_
se de la siguiente forma
N, N
l,o
l o
2,e
2
(3.2.6)
dt
= Ko
N o N + K.
N, N - (KQ + K_
N ) N,
2,e 2
e
4,o 4 o
3,r
3,o o
3
dN
= K,
N, N - (K.
+ (K.
+ K! ) N ) N,
v
3,o 3 o
4,r
4,o
4,o
o
4
En este sistema las dos primeras ecuaciones representan la función de
formación de los estados excitados, que al resolverse quedande la for
ma de una función de convolución de la segunda con la primera que
es
una exponencial pura. Ahora bien según vimos en el apartado anterior
la velocidad de la primera reacción es grandísima pudiendo estimarse
(BROCKLEHURST, B.; DOWING, F.A.; 1967) que la vida media de los iones
N~ , producidos en la etapa a ) , es del orden de 1 ns; por esta razón
podemos suponerla en primera aproximación como instantánea y reducir
así el sistema a las tres ultimas ecuaciones.
Por otra parte el número de electrones libres por cm , N ,que e
+
en principio es igual al de iones N_ , podemos suponer que tiene una
variación temperal idéntica a la de los iones N, que es con los que se recombina. En efecto si no existe recombinación con los iones primarios y la reacción (3.2.2) es suficientemente rápida, esta reacción
representa el único camino de extinción de electrones ya que los pro
cesos de difusión ambipolar son muchísimo más lentos (BIONDI, M.A.;
1963). Así pues en la segunda ecuación del sistema (3.2.6) podemos ha
cer N
igual a L
y nos queda por tanto
-
dN
2
-
dt
dN
3
dt
dN
4
K
2,e
66 -
2
2
N
= Ko
N . + K.
N. N - ( K .
+ K,
N ) No
2,e 2
4,o 4 o
3,r
3,o o
3
(3.2.7)
= K,.
N, N - v(K
+ (K.
+ K. ) N ) N.
3,o 3 o
4,r
4,o
4,o
o
4
Agrupando los parámetros constantes, podemos escribir
dN 2
=
dt
dN
<
C
lN 2
3
(3.2.8)
dt
dN
=C4N3 " SN4
~dt
La primera de las ecuaciones de este sistema tiene solución inmediata
en donde la variable t es el tiempo y N-
es el número de iones N, en
el origen de tiempos, que al suponer la primera ecuación del sistema
(3.2.6) infinitamente rápida coincide con N. , es decir con el número
de iones N^ en el instante i n i c i a l pudiendo ser por t a n t o , calculado.
Para resolver el sistema hagamos una transformación de Laplace
s N
3 -C l ( N 2 }+ C 2N 4 " CC3+ V
N
3+N3o
(3.2.10)
s N, = C. N o - C c N. + N,
4
4 3
5 4
4o
despejando
- 67 -
C
4 N3
+
s +
C
N3 =
N
C
4o
5
l
s + (C.}
en donde N,
(3.2.11)
) + C,
y N,
3o
+
C
4)
representan respectivamente los valores en el ori-
gen de las concentraciones N, y N, . Ahora bien es fácil comprobar
-
que estos valores son nulos ya que ambos representan concentraciones
de
especies secundarias que se pueblan al despoblarse ÜL y N
respe_c_
t ivament e
Así pues sustituyendo, nos queda
(3.2.12)
y descomponiendo el primer termino del segundo miembro en suma de fra£
ciones simples
(s + C 5 )
A
s 2 + (C- + C, + Cr) s + (C C q + C, C - C, C.)
'3 "5 ' "4 "5
"2
S
B
S
l
s
s
2
(3.2.13)
donde s. y s_ son las raices del polinomio de segundo grado del denomi
nador, es decir
-Cc3 + c 4 + c 5 ) s
l
C4 - C5) + 4 C 2 C 4
(3.2.14)
=
-(C
(3.2.15)
A —
(3.2.16)
B =
S
S
1" 2
S
S
2 " l
- 68 -
Deshaciendo ahora la transformación de Laplace en la ecuación (3.2.12)
nos queda
N
= A C.
2
J
exp
S +C
(x) dx
f/t
l 5
exp
(3.2.17)
es decir, la función N_ es la diferencia de dos exponenciales convolucionados con la función N_, que viene definida por la expresión (3.2.9)
Los parámetros s. y s ? son función de la presión de Nitrógeno a través de aquellas constantes de las que forme parte la densidad N
de
moléculas del gas; expresando la presión en Torr podemos poner
N
= (3,54 x 10 16 ) P cm~3
(3.2.18)
y recordando el significado de los parámetros C
_ definidos en el sis-
tema de ecuaciones (3.2.8) tenemos que
Go=
2
K,
N
4,00
3
3,r
-, =
4
= (3,54 x 10 16 ) K.
P = Do P
4,o
2
,16,
K,
N - (3,54 x 10 ) Ko
P =
3,o o
"• '
' 3,o
D. P
4
(3.2.19)
C- =
5 ~
=
K.
+ (K. + K! ) N =
4,r
4,o
4,o
o
K.
+ (K, + K! ) (3,54. 10 16 ) P = K.
+ D P
4,r
4,o
4,o7
'
4,r
s
y los parámetros s y s^ pueden ahora escribirse, dejando explícita la
variable P, de la siguiente forma
_1_
'1-2
2
D
CD4-D
-D
-K.
,r 4,r
2l4 op 2 )
P+
(3.2.20)
- 69 -
y cuando la presión tiende a cero, estos valores quedan
s
= - K
(para P = o)
j, r
j.
(3.2.21)
S
como K,.
2
= 1 K
4 r
representa la inversa de la vida media de los estados molecii
lares C 1T
, es la variación de s
con la presión, el parámetro que -
interesa medir. Al tener la función N~ una caida mucho más rápida que
los valores de s
encontrados experimentalmente, la primera integral -
de la expresión (3.2.17) es por tanto, una función que excepto en un cierto entorno del origen, tiene una caida exponencial cuya constante
de tiempo coincide prácticamente con la de la función exponencial de dentro del integrando. En efecto, para un valor de la presión de 760
1 9 — 3
Torr, la concentración inicial de iones es del orden de 10
cm , y
tomando como constante de recombinacion de los iones N , el valor 10
3-1
Z.
cm s , puede verse (Figura 3.1) como la representación de una expo2
nencial de 4,3 ns y el resultado de su convolueión con la función N~
tienen una pendiente con una constante de tiempo exponencial, prácticamente iguales a partir de los primeros 10 ns„ Así pues podemos pres
cindir de esta convolueión para la interpretación de los resultados y
suponer que las curvas experimentales a partir de un cierto canal de
tiempo se comportan como exponenciales. Los valores experimentales, de
las constantes de tiempo exponenciales, en función de la presión, que
pueden verse en el anterior Capítulo, en la Tabla II, han sido ajusta_
das a la expresión (3.2.20) utilizando el programa Minuit, versión
2.71, disponible en la biblioteca de programas del sistema Univac 1106
de la J.E.N. Este programa ha efectuado asimismo, el cálculo de los errores correspondientes a los distintos parámetros. En la Figura 3.2,
pueden verse
representados los puntos experimentales, así como la fun
cion ajustada. Esta función es siempre creciente, con una pendiente que es cada vez menor y que tiende asintoticamente hacia un valor cons_
tante. Asimismo junto a los resultados de este trabajo, se representan
los encontrados por otros autores.
A partir de un valor de la presión superior a 800 Torr, el valor
- 70 -
f, = e x p [ t / 4 , 3 ]
• « . • / :
f, ( t - x ) N * ( x ) d x
o f
_
- f
3
N*(x)dx
2
10
10'
4,3 ns
10
i
i
i
i
i
10
i
i
i
i
i
i
i
20
i
i
i
30
Fie;.
3.1.
i
i
i
i
i
i
i
i
t(ns)
D
250
200
o puntos experimentales
— función aproximada
dP + fP 2 )]
a+
150
¿
i
a=27,6
b=A,02
100
d=5,A8
f = A,A8
v NICHOLS, L.L. (1968)
D CHAUFFAUT, F (1972)
50
P(Torr)
100
200
300
A00
500
3.2.
600
700
800
900
- 72 -
experimental de la vida inedia aparente de desexcitación se ve afectado
por la función de formación de los iones N
producidos en la primera -
etapa del proceso así como con la función de respuesta del equipo ele£
tronico. Esto supone la convolución de la función N_, que representa la
* 3
variación en el tiempo de las moléculas excitadas N 9 (C TT ), con la fun
ción de formación de los iones N ? , todo ello convolucionado a su vez con la función de respuesta del sistema. El hecho de que en estas funciones intervengan parámetros que no han sido fijados de una forma pre_
cisa, dificulta el análisis de aquellas curvas cuya constante de tiempo
exponencial sea inferior a 5 ns, según se vio en el apartado (1-3.3) del
primer capítulo al discutir la resolución máxima alcanzable, así como en el precedente apartado. Por esta razón sólo han sido considerados p_a_
ra su ajuste a la expresión (3.2.20), los valores experimentales obteni
dos a presiones menores de 800 Torr.
De esta forma han sido obtenidas las siguientes relaciones entre
los parámetros que intervienen en la expresión (3.2.20)
—1
K
3,r
=
27
D, + D
K
j,r
—
'6
= 4,02 + 0,07
- K
s
-1
= - 574,9 + 1 2 , 8
4, r
— = 5,48 . 10
3
s
-1
(.3.2.22)
+ 0,18 . 10" 3
4,r
(D -D ) + 4D D
3
í
*> 4,48 . 10
D
+ 0,17 . 10
CK,
- K. )'
3,r
4,r
Recordando el significado de los parámetros D1 _ , definidos en el
sistema de ecuaciones (3.2.19), obtenemos los siguientes valores de los
parámetros físicos que han sido considerados en el proceso
- 73 -
K.
3,r
C27,6 + 1,1) 1 0 6 s
K
(602,5 + 1 3 , 9 ) 1 0 6 s " 1
•4,r
X
, ,
3 -1
n - l l
3,5 . 110
cm s
K
7,1 . Í O " 1 1 cm3 s
K
-11
3 -1
0,8 . 10
cm s
"4,o
•4,o
La constante K
3
(3.2.23)
1
, representa la inversa de la vida media de los
3
estados C ÍT , por transiciones radiativas a los estados B (T . El va
lor calculado de 27,6 wa
, equivale a unas vidas medias de estos esta
dos moleculares del orden de 36 ns 3 en buen acuerdo con los valores experimentales encontrador por SÁNCHEZ DEL RIO, L.T.(1972).
La constante K,
^ J^
representa la inversa de la vida media por tran
I!
siciones radiativas de las moléculas N_ , excitadas por colisión con * 3
las moléculas N_ (C |T ) . La vida media de estos estados es, según el —
valor calculado, de 1,6 ns. Este fenómeno es el responsable de la compo_
nente negativa que aparece en la expresión (3.2.17) así como en los pri_
meros canales de las curvas experimentales,si bien, al ser su duración
tan breve, no puede ser evaluado a partir de los resultados experimenta
les debido al tiempo de resolución alcanzable. En la Figura 3.1. se ha
representado (cruces) el resultado de efectuar la sustración de las dos
integrales de la expresión (3.2.17) para un valor de la presión de una
atmósfera y para un valor calculado de s~ de 3300 f\ s
La constante K q de dexexcitación por colisión de los estados mo
3
'°
-11 3 -1
leculares C fT , tiene un valor calculado de 3,5 . 10
cm s
. Este
valor es superior al calculado por DE CHAUFFAUT, F. (1972). Esta discre
pancia es debida fundamentalmente a que este autor mide menos valores de la presión los ajusta a una función recta y a partir de su pendiente,
calcula el valor de K. . No considera por tanto, la posibilidad de población de los estados N_ (C fT ) por colisión, ni el hecho de que la formación de estos estados suponga un proceso cinético más o menos coro-
- 74 -
plicado.
i
La suma de las otras dos constantes, (K,
+ K,
) , representa la
constante de desexcitacion por colisión de las moléculas N , bien para
3
quedar de nuevo en estado C FT , o bien en cualquier otro estado no co_
nocido.
- 75 -
CONCLUSIONES
Se ha montado un sistema para estudiar fenómenos de luminiscencia
inducida en gases por partículas ionizantes, que presenta las siguientes ventajas:
a)
Sistema espectrometico en coincidencia, de gran estabilidad
en medidas de larga duración, capaz de detectar muy bajos ni
veles de luminiscencia.
b)
Sistema de medida de tiempos capaz de medir directamente vidas medias del orden de 4 ns en procesos producidos por partículas Ct , con errores que se estiman del 1%. Procediendo
a la deconvolución de las curvas experimentales con la función de respuesta del sistema, pueden medirse vidas medias
inferiores a 1 ns.
Se ha estudiado experimentalmente el comportamiento de la luminis_
cencía del Nitrógeno habiéndose obtenido los siguientes resultados.
a)
Comprobación de la fuerte extinción de las bandas iónicas con el consiguiente aumento de la intensidad de las bandas
del Segundo Sistema Positivo de la molécula neutra.
b)
Medida de la vida media aparente de la luminiscencia para treinta y dos valores de la presión; habiéndose encontrado que la variación de la inversa de esta vida media, con la
sión, se ajusta a una expresión del tipo
i
= a+
za?)
H
I bP - c ( 1
2
- 76 -
c)
Medidas de la luminosidad específica del Nitrógeno, habiéndo_
se comprobado en estas condiciones proporcionalidad dentro de los errores experimentaleSjCon la perdida específica de energía.
d)
Medidas de la distribución de las amplitudes de los impulsos
luminosos producidos a distintos valores de la presión; habiéndose calculado a partir de ellas y con las correcciones
oportunas, la variación de la luminosidad total producida en
función de la presión encontrándose un máximo de la eficiencia luminiscente para un valor de 130 Torr.
Se propone un modelo cinético del proceso de la luminiscencia de
acuerdo con los resultados experimentales obtenidos, y han sido calculados los valores de los parámetros que dan cuenta de la velocidad de
reacción de los distintos procesos.
- 77 -
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